Преподавателями великого князя Константина Константиновича были известные люди своего времени: историки С.М. Соловьев, К.Н. Бестужев-Рюмин и О. Шиховский, знаменитый писатель И.А. Гончаров (словесность), профессора консерватории, композиторы: пианист Р.В. Кюндингер и виолончелист И.И. Зейферт, профессор теории и истории музыки Г.А. Ларош; английский язык преподавал англичанин К.И. Хит (К.О. Хис), лекции по истории государственного права читал профессор И.Е. Андреевский, по политической экономии – В.П. Безобразов, по русской словесности – Н.А. Соколов, по всеобщей истории – В.В. Бауэр, по физике и математике – Петр Павлович (морской офицер). Первые уроки рисования дает С. Никитин. Для проведения собеседований по истории и законоведению приглашался писатель Ф.М. Достоевский. Великий князь блестяще знал иностранные языки: французский, английский, немецкий, латинский, греческий, любил музыку и поэзию, хорошо рисовал. Ему близки были (как и отцу) взгляды славянофилов.
Великого князя воспитывали в духе православного христианства, и он отличался глубокой религиозностью. 23 марта 1876 г., когда ему было еще 17 лет, он записал в дневнике: «Я так люблю Господа, так мне хотелось бы изъявить Ему свою любовь. Тут внутренний голос говорит: “Занимайся астрономией, исполняй свой долг…” Неужели в астрономии долг? Ах, если б я был учеником Спасителя! Как бы я тогда ходил за Ним, как бы я хотел быть на месте ученика “его же любяще Иисус”, который возлежал у Его Груди. О, как бы я слушал все Его слова! Чего бы я не сделал для Него».
В дневниковых записях имеются многочисленные свидетельства набожности великого князя Константина Константиновича и стремления к самопожертвованию на общее благо Отечества. Так, например, в поденной записи от 6 ноября 1877 г. имеются по-юношески пылкие и в чем-то наивные искренние строки: «Высшая добродетель есть самопожертвование. Пример ее нам показал Христос Своей смертью… Быть может, когда мне удастся исполнить свое желание и я научусь жертвовать собой в пользу других, на том свете Господь вспомнит о моем старании подражать Ему и простит меня».
У Константина Константиновича периодически появлялось, как некоторым покажется, странное желание: уйти в монастырь, посвятить свою жизнь улучшению быта простого народа и духовенства. Вот еще одна запись из дневника великого князя от 10 сентября 1890 г.: «…Я давно уже, чуть ли не ребенком, мечтал когда-нибудь занять место Обер-прокурора Синода, чтобы послужить нашей Церкви и духовенству».
В своем поэтическом творчестве он часто обращается к Богу. Приведем одно из его самых эмоциональных стихотворений «Молитва» от 4 сентября 1886 г.