Постепенно Франсиско разочаровывается в идеях левых республиканцев, после смерти Сорильи разрывает с ними и вступает в контакт с теоретиками либертарного коммунизма Жаном Гравом и Элизе Реклю и либертарным педагогом Полем Робеном. Под их влиянием с середины 1890-х гг. Феррер становится анархистом. Как и многие из активных анархистов, Франсиско Феррер придавал большое значение революционно-синдикалистскому движению по примеру французской Всеобщей конфедерации труда. В концепции революционного синдикализма организации, созданные трудящимися в процессе борьбы за свои интересы (самоуправляющиеся профсоюзы, кооперативы и т. д.), являются своеобразными школами для взрослых, очагами будущего либертарного социалистического общества. В них проходит процесс выработки новых культурных ценностей, новой этики, связанной с самоуправлением. Феррер считал не менее важным воспитание подрастающего поколения, которое сможет осуществить социальную революцию и создать свободное и справедливое общество. Он полагал, что воспитание свободной личности не имеет ничего общего с христианством. Ссылаясь на проповедь смирения, исходящую от значительной части адептов этой религии, он делал вывод, что христианин мало способен к бескомпромиссной борьбе за создание нового справедливого общественного строя. Это зачастую далеко от истины постольку, поскольку на протяжении всей истории христианства мы можем обнаружить в числе его сторонников тех же анархистов. Так, в число первых адептов анархизма в России традиционно зачисляют еретика XVI в. Феодосия Косого, а также полностью отвергавших подчинение государству участников секты «бегунов» (XVII в.). Немало христиан участвовало в анархистском движении в XIX и XX вв. Среди них можно назвать многих последователей учения Л. Н. Толстого («толстовцев»), участников «Движения католических рабочих» в США Д. Дэй и А. Хеннэси. Рядовые священники и верующие участвовали и в легендарном революционно-синдикалистском профсоюзе США «Индустриальные рабочие мира». Безусловно, подобная деятельность вела к противодействию со стороны руководства православной, католической и значительного числа протестантских церквей. Многие из либертарно настроенных христиан подвергались гонениям. Точка зрения Феррера была реакцией на позицию мэйнстримного христианства, и прежде всего — руководства католической церкви в Испании, враждебно настроенного по отношению к рабочему движению и активно поддерживавшего консервативные тенденции в политике правительства.
Сочетая педагогические идеи Поля Робена и других теоретиков свободного воспитания с новейшими открытиями в области психологии, Феррер создал концепцию «рационального воспитания», которую раскрыл в своих трудах «Обновленная школа» и «Принципы научной морали». Под «рациональным воспитанием» понималось интеллектуальное, физическое и нравственное развитие ребенка при максимальном учете его индивидуальных особенностей. Воспитатель, по мнению Феррера, в своих действиях должен был исходить из интересов ребенка: «Вся ценность воспитания должна заключаться в уважении к… воле ребенка»