С детства Альберто был увлечён машинами. С малых лет он научился управлять паровыми тракторами и локомотивом, которые использовались на плантации. По традиции богатых семейств того времени, после получения начального образования дома юный Альберто был отправлен в Кампинас для получения образования в колледже «Культ науки».
В 1891 г. отец Альберто во время осмотра плантации упал с лошади, что стало причиной паралича. Он решил продать плантацию и переехать в Европу с женой и младшими детьми. В семнадцать лет Сантос-Дюмон переехал в Париж.
Сантос-Дюмон считал себя первым воздушным спортсменом. Полёты на воздушном шаре он совершал в сопровождении опытного воздухоплавателя и первое время в качестве пассажира. Но скоро он перешёл к самостоятельному воздухоплаванию, а затем стал проектировать собственные модели воздушных шаров. В 1898 г. Сантос-Дюмон совершил полёт на первом воздушном шаре собственной разработки, который назывался «Бразилия».
После многочисленных полётов на воздушных шарах он увлёкся проектированием управляемых воздушных шаров или дирижаблей, которые могли самостоятельно передвигаться по воздуху.
С 1898 по 1905 г. Сантос-Дюмон построил и совершил полёты на 11 дирижаблях. Некоторые из них были оснащены двигателем, другие приводились в движение педалями. Регулирование воздушного движения возникло несколько десятилетий спустя, а тогда Сантос-Дюмон летал над парижскими бульварами на уровне крыш домов в одном из своих дирижаблей, иногда приземляясь перед фешенебельным кафе, чтобы позавтракать.
Для гонок на Немецкий приз в 1901 г. Сантос-Дюмон построил большой дирижабль. Во время одного из подъёмов началась утечка водорода, произошёл взрыв. Сантос-Дюмон остался жив, повиснув в гондоле.
Сантос-Дюмон всё-таки выиграл Немецкий приз. Претендент на победу должен был на средней скорости не менее 22 км/ч пройти расстояние 11 км от парка Сен-Клод до Эйфелевой башни и обратно менее чем за 30 минут.
19 октября 1901 г. после нескольких попыток Сантос-Дюмон достиг поставленной цели на дирижабле «Сантос-Дюмон № 6». Оргкомитет вручил Сантос-Дюмону приз и денежную премию в размере 100000 франков. Сантос-Дюмон пожертвовал половину призовых денег беднякам Парижа. Вторая половина досталась его работникам в качестве премии.
Достижения в воздухоплавании сделали Сантос-Дюмона знаменитым во всём мире. В 1904 г. он был приглашён в Белый дом на встречу с президентом США Теодором Рузвельтом. Сантос-Дюмон стал очень популярен. Парижане дали ему прозвище Малыш Сантос. Модники копировали различные элементы стиля его одежды, от цветных рубашек до панамы.