Проследив путь Уинтерса и узнав, что тот отправил письмо сотруднику ГРУ, контрразведка КГБ взяла Попова под наблюдение. В ходе наблюдения было установлено, что Попов дважды — 4 и 21 января 1959 года — встречался с атташе посольства США в Москве Ланжелли, причем, как выяснилось впоследствии, во время второй встречи получил от него 15 тысяч рублей. Было принято решение арестовать Попова, и 18 февраля 1959 года его взяли с поличным у пригородных касс Ленинградского вокзала, куда он явился на очередную встречу с Ланжелли.
В ходе обыска на квартире Попова были изъяты средства тайнописи, шифр, инструкции, хранившиеся в тайниках, оборудованных в охотничьем ноже, катушке для спиннинга и помазке для бритья. Кроме того, в ходе обыска было обнаружено тайнописное донесение, подготовленное для передачи Ланжелли:
«Отвечаю на Ваш номер один. Ваши указания принимаю к руководству в работе. На очередную встречу вызову по телефону перед отъездом из Москвы. При невозможности встретиться перед отъездом напишу на Краббе. Копирка и таблетки у меня есть, инструкция по радио нужна. Желательно иметь адрес в Москве, но весьма надежный. После моего отъезда постараюсь два-три раза в год выезжать на встречи в Москву.
…Сердечно благодарен Вам за заботу о моей безопасности, для меня это жизненно важно. За деньги тоже большое спасибо. Сейчас я имею возможность встречаться с многочисленными знакомыми с целью получения нужной информации. Еще раз большое спасибо».
После допроса Попова было принято решение продолжить его контакты с Ланжелли под контролем КГБ. По словам Кайзвальтера, Попову удалось предупредить Ланжелли о том, что он находится под наблюдением КГБ. Он умышленно порезал руку и спрятал под повязкой записку. В туалете ресторана «Арагви» он снял повязку и передал записку, в которой сообщал, что его пытают и что он находится под слежкой, а также о том, каким образом его схватили. Но это маловероятно. Если бы Ланжелли был предупрежден о провале Попова, он не стал бы с ним больше встречаться. Однако 16 сентября 1959 года он сам вышел на связь с Поповым, их встреча состоялась в автобусе. Попов указал глазами на магнитофон, но было уже поздно. Ланжелли был задержан, однако благодаря дипломатическому иммунитету был отпущен, объявлен персоной нон грата и выслан из Москвы.
В январе 1960 года Попов предстал перед Военной коллегией Верховного суда СССР. Приговор от 7 января 1960 года гласил:
«Попова Петра Семеновича признать виновным в измене Родине и на основании ст. 1 Закона об уголовной ответственности предать смертной казни с конфискацией имущества».