Результаты не заставили себя ждать. Датчики, которыми были снабжены сотрудники наружного наблюдения, работавшие за Уинтерсом, не только зафиксировали его приближение к почтовому ящику, но и какие-то манипуляции с ним. Изъятую корреспонденцию проверили с помощью приборов, и участь Попова была предрешена: он оказался «под колпаком у Второго главка». В ходе наблюдения было установлено, что Попов дважды — 4 и 21 января 1959 г. — встречался с Ланжелли и во время второй встречи получил от американца 15 тысяч рублей. Было принято решение арестовать Попова, и 18 февраля 1959 г. его взяли с поличным у пригородных касс Ленинградского вокзала, куда он прибыл на очередную встречу с Ланжелли.
При обыске у него дома в Твери в тайниках, оборудованных в охотничьем ноже, катушке для спиннинга и помазке для бритья были обнаружены средства тайнописи, радиоплан, шифровальные и дешифровальные блокноты, подробная инструкция пользования шифрами и адресами, по которым он мог известить ЦРУ из СССР о своем положении. Кроме того, в ходе обыска было обнаружено тайнописное донесение, подготовленное для передачи Ланжелли:
«Отвечаю на Ваш номер один. Ваши указания принимаю к руководству в работе. На очередную встречу вызову по телефону перед отъездом в Москву. При невозможности встретиться перед отъездом напишу на Краббе. Копирка и таблетки у меня есть, инструкция по радио нужна. Желательно иметь адрес в Москве, но весьма надежный. После моего отъезда постараюсь два-трираза в год выезжать на встречи в Москву…
Сердечно благодарен Вам за заботу о моей безопасности, для меня это жизненно важно. За деньги тоже большое спасибо.
Сейчас я имею возможность встречаться с многочисленными знакомыми с целью получения нужной Вам информации. Еще раз большое спасибо».
Попов сразу во всем признался и согласился сотрудничать с Комитетом госбезопасности в игре по дезинформации противника. Однако на первой же встрече Попов предупредил Ланжелли, что находится под контролем КГБ. Накануне он умышленно порезал руку и спрятал под повязкой записку. В туалете ресторана «Арагви» он снял повязку и передал американцу записку, в которой сообщал, что схвачен и находится в тюрьме КГБ. Ланжелли, полагая, что таким образом ГРЭЛСПАЙС решил в одностороннем порядке прекратить сотрудничество, назначил ему контрольную встречу. Встреча состоялась 16 сентября в рейсовом автобусе № 12. Попов указал глазами на магнитофон, закрепленный у него за лацканом пиджака, но было уже поздно. Ланжелли был задержан, но благодаря дипломатическому иммунитету был отпущен. Вскоре он был объявлен persona non grata и выслан из Союза.