Приняв священный сан, преподобный Георгий приступил к занятиям духовным. Прежде всего перевел он синаксарий, как необходимое украшение Церкви, по истолкованию ее празднеств, потом перевел все Евангелие, по зачалам, и праздничные паремии, большой требник, толкование на книгу Бытия, первый месяц Минеи и все Апостольские послания.
Видя духовные труды преподобного, братия единогласно избрала его настоятелем обители Иверской. Долго противился Георгий и требовал, чтобы его избрание совершилось по жребию – и три раза бросали жребий, но из трех имен, возлагаемых во время литургии на Божественную трапезу, три раза выпадало имя Георгия. Став настоятелем, Георгий усилил свои аскетические подвиги и, поучая паству словом, показывал ей путь к вечной жизни на самом деле, собственным примером. Кроме того, он собрал сведения о своих предшественниках: преподобных Иоанне, Евфимии и других подвижниках, радевших об устройстве Иверской обители, о правилах ее и уставах, и впоследствии все это на память будущим родам собрал в один свиток.
Искренно почитая преподобного Евфимия, преподобный Георгий, став настоятелем, устроил драгоценную раку для его мощей. С великим торжеством были перенесены мощи преподобного Евфимия из Церкви Крестителя, где были они первоначально погребены, в новоустроенный благолепно храм Богоматери. Потом озаботился обретением и перенесением в тот же храм мощей прочих великих подвижников, помогавших Евфимию в переводе Священного Писания. Это были: блаженный Арсений, епископ Ниноцминдский, для безмолвия пустынного на Святой Горе оставивший кафедру свою в Кахетии и знаменитый своей ученостью, священноинок Иоанн Гердзелидзе, оба они – скончавшиеся в затворе, вне обители, и погребенные при малой церкви святого Симеона Столпника. Георгий и сам, как великий писатель, умел достойно оценить труды их и восхотел сохранить потомству самые их останки.
После этого преподобный решил позаботиться об украшении самой церкви, в которую тогда проникла вода, так как церковь эта вначале не была покрыта свинцом, и для того в 1050 году отплыл в Константинополь – просить пособия у императора Константина Мономаха.
Мономах принял его с великой честью, он спросил преподобного Георгия о причине его визита в Константинополь. Георгий отвечал: «Радуйся во Христе, светлейший между державными: Пресвятая Богородица, Упование и Прибежище богоспасаемого твоего царства, повелевает тебе, чрез меня, убогого, чтобы место постоянного Ее хваления, храм Ее в честной нашей обители Иверской, не был допущен тобою до совершенного разрушения от воды, за неимением крова в него проникающей. Повели отпустить свинец, чтобы в обновленном тобою храме могли постоянно возноситься молитвы о благополучном твоем царствовании!» [1, с. 352]. Император с радостью исполнил прошение преподобного – велел отпустить ему свинец и доставить его на Афон на царских кораблях. Кроме того, воспользовавшись своим путешествием, он испросил у императора новые хрисовулы, которыми подтверждались древние, и тем немало расширил владения монастырские – особенно же обильные пастбища для больших стад.