Две зимы 1809–1811 гг. Головнин провел на Камчатке. Он объехал весь полуостров, сделал много интересных наблюдений и собрал богатый материал по общему состоянию страны.
Зимовка для экипажа прошла незаметно. Ежедневно, кроме праздников, производились строевые ученья, такелажные работы и обучение грамоте и арифметике. В свободное от службы время офицеры и матросы бегали на лыжах и охотились.
В мае 1810 г. Головнин отправился к берегам Русской Америки для описания их и доставки хлеба и разных грузов. По просьбе главного правителя колоний Баранова, Головнин остался со шлюпом в Новоархангельске до сентября 1810 г. для охраны колоний от ожидавшегося нападения корсаров.
За время стоянки в Новоархангельске и посещения других гаваней колоний Головнин внимательно знакомился с бытом туземцев и порядками управления. Все виденное он записывал в тетрадь, тщательно отмечал «недостатки, проистекающие от предоставления в руки частной монополии громадной территории», и «вражду диких, вызванную беззаконием компанейских управителей и подогретую американскими охотниками-хищниками». Далее он обратил внимание на безобразную «деятельность» иностранных судов в водах колоний и составил статистику «дел» американских кораблей. Из нее видно, например, что корабль «Ментор» набил за сезон в русских водах 3500 моржей, бобров и снабдил индейцев для борьбы с русскими сотнею ружей. Другие иностранцы, промышлявшие в русских водах, действовали так же, как и «Ментор».
1 мая 1811 г. «Диана» снялась с якоря и отправилась на Курильские острова. 13-го числа она была уже у 13-го острова (Мацува). Головнин начал отсюда свои работы, подвигаясь постепенно на юг.
Обходя подробности описания отдельных островов, мы скажем лишь в общих чертах, что все они происхождения вулканического, состоят преимущественно из голых скал с ничтожным местами слоем наносной земли, покрытой слабой растительностью. Некоторые из островов населены, иные необитаемы и служат лишь временным пристанищем для охотников за лисицами и морскими птицами. Тут живут: орлы, топорки, савки, чайки, урилы, белые и черные альбатросы и дикие утки. Однажды спугнутые чем-то птицы поднялись такой густой, черной тучей, что на «Диане» приняли ее за дым и только в зрительную трубу удостоверились в своей ошибке. Около берегов водятся морские бобры, тюлени, сивучи. Из шкур животных и птиц охотники шили одежду, а избыток променивали японцам. За морским зверем охотились на. байдарках, подобных алеутским. На островах, принадлежавших России, многие жители говорили по-русски, а некоторые даже знали грамоту. Нрава айны вообще кроткого, честного и приветливого, смуглы, некрасивы. Женщины мазали губы синей краской, покрывали синей татуировкой нижнюю часть лица и руки. Айны были все низкого или среднего роста и отличались сильной волосатостью, за что получили у мореплавателей прозвище «мохнатых». Летом жили в свайных постройках, а зимою — в деревянных избах. Курильцы одевались, как камчадалы, в парки.