Но единогласно признано, что лучшие произведения Бенуа принадлежат искусству оформления и иллюстрации книг, и также разработке и воплощению театральных декораций и костюмов. Ничто не любил Александр Николаевич в своей жизни больше, чем театр. Он и к живописи с самого начала своей творческой деятельности подходил как театральный художник или режиссер, постепенно, шаг за шагом, раскрывая в картинах задуманный образ.
С детства Бенуа был влюблен в театр – балет, оперу, драму. И именно ранние детские впечатления в совокупности с воспоминаниями юности о немецких спектаклях привели его в 1901 г. в один из императорских театров, где по протекции С.П. Дягилева он начал работу над постановкой одноактного балета Делиба «Сильвия», который, однако, так и не был поставлен. За год до того Александр Николаевич дебютировал как театральный художник, оформив оперу «Месть Амура» в Эрмитажном театре. Но настоящий взлет его начался в 1902 г., когда Бенуа работал над оформлением оперы Вагнера «Гибель богов» в Мариинке; а к «Павильону Армиды» Черепнина (1903 г.) он выполнил эскизы декораций и написал либретто. Увлечение балетом привело к тому, что при непосредственном участии художника появилась на свет частная балетная труппа, известная как «Русские сезоны» Дягилева. Заняв в ней должность директора по художественной части, он принимал участие в постановке таких балетных спектаклей, как «Сильфиды», «Павильон Армиды» (оба в 1909 г.), «Жизель» (1910 г.), «Соловей» (1914 г.). Вскоре после постановки балета «Петрушка» Стравинского (1911 г.), который был создан по идее и либретто самого Бенуа, художник сблизился с МХТ, где поставил несколько пьес по Мольеру и участвовал в управлении театром вместе со Станиславским и Немировичем-Данченко.
Отдельной страницей в биографии А. Бенуа, объясняющей его неприязнь в зрелые годы к академизму и передвижничеству, стоит художественное объединение «Мир искусства» (а позже и неоромантический журнал с таким же названием), которое в 1898 г. он организовал совместно с многочисленными друзьями: Д. Философовым, В. Нувелем, К. Сомовым, С. Дягилевым, Л. Бакстом, А. Нуроком. Бенуа так объяснял возникновение движения «мирискусников»: «…Целому ряду молодых художников некуда было деваться. Их или вовсе не принимали на большие выставки – академическую, передвижную и акварельную, или принимали только с браковкой всего того, в чем сами художники видели наиболее явственное выражение своих исканий… И вот почему Врубель у нас оказался рядом с Бакстом, а Сомов рядом с Малявиным. К "непризнанным" присоединились те из "признанных", которым было не по себе в утвержденных группах. Главным образом, к нам подошли Левитан, Коровин и, к величайшей нашей радости, Серов… С нами их связала ненависть ко всему затхлому, установившемуся, омертвевшему». Эта организация, ориентированная на создание грандиозного стиля и открывшая миру новых, ранее неизвестных художников и критиков, действительно стала новой, свежей струей в искусстве того времени. Она вторгалась во все области культуры – не только «классические», но и в оформление интерьеров жилищ, дизайн мебели – и везде несла свой неповторимый стиль, утонченный эстетизм, тягу к графике, камерность. Примером тому могут служить неоконченные эскизы для росписи Казанского вокзала в Москве. Однако основная миссия и достижения «мирискусников» заключаются в другом: на их долю выпала сложнейшая задача – анализ и обобщение истории русского искусства XVIII-XIX вв., освещение его с нового ракурса, с использованием ранее не изученных материалов. Благодаря «Миру искусства» были основательно изучены и описаны такие области, как портретная живопись и архитектура Петербурга XVIII века. А вдохновителем и идейным руководителем всего этого был Александр Бенуа.