В конце 1759 г. по протекции фаворита Елизаветы Петровны, образованного вельможи И.И. Шувалова Антропов был принят в качестве живописного мастера в Московский университет, при котором предполагалось сперва учредить и Академию художеств. Но так как это не состоялось, тот же Шувалов помог художнику в 1761 г. получить назначение в святейший правительствующий Синод на место надзирателя за живописцами и иконописцами. В его обязанности входило писать и поправлять иконы, исполнять портреты, рисовать чертежи внутреннего убранства церквей, а также обучать новых мастеров.
В 1762 г. Алексей Петрович был занят изображением Петра III, царствовавшего не более полугода и даже не удостоившегося коронации. Зато его парадных портретов одним только Антроповым было исполнено несколько, не считая эскиза, который в художественном отношении стоит гораздо выше. Вообще живописец нередко повторял свои работы, внося некоторые изменения. Так было и с портретами Ф.Я. Дубянского, Павла I в детстве (1761, 1765 гг.) и другими. К торжествам, посвященным вступлению на престол императрицы Екатерины II в том же 1762 г., художник вместе с подмастерьем (Д. Левицким) подготовил 8 портретов ее величества для триумфальных ворот, поставленных в разных частях города. Судя по сохранившемуся эскизу, императрица была изображена в серебристо-стальном платье во весь рост, с регалиями, в порфире и короне. Еще один портрет государыни Антропов написал для Троице-Сергиевой лавры и впоследствии не раз возвращался к образам царской семьи и близких к ним лиц, исполняя заказы Синода «для поднесения высочайшим особам». В большинстве своем эти работы были копиями с собственных оригиналов или картин других мастеров.
Пребывание Антропова в Москве, выполнявшего многочисленные заказные портреты, затянулось до середины 1763 г. Когда же художник вернулся в Петербург, оказалось, что свою должность при Синоде он практически потерял. Предприняв отчаянную попытку определиться «к одним портретным делам» в ведомство придворной конторы и не получив на то «милостивого соизволения», Алексей Петрович был вынужден вновь хлопотать о восстановлении в штате Синода. Но только к концу 1765 г. его хлопоты увенчались успехом и Антропов был окончательно утвержден в прежней должности с выплатой всего причитавшегося ему жалованья.
Еще в Москве живописец с увлечением начал работать над небольшими камерными портретами, на которых изображал конкретных людей, не подчеркивая их сословную принадлежность, но наделяя чертами жизненной достоверности. Как и в прежних своих работах, он не умел и не хотел льстить своим моделям, но при этом его полотна не теряли своего декоративного назначения. В этот период (1763-1768 гг.) художник был относительно свободен в выборе заказов, много писал, исходя из личных симпатий, поэтому так удачны его портреты семьи дворян Бутурлиных: Дмитрия Ивановича, Анны Васильевны, Михаила Дмитриевича и Елизаветы Францевны (все 1763 г.), статс-дамы М.А. Румянцевой, несколько портретов неизвестных мужчин и женщин (1760-е гг.).