Особенно богат архив личными фондами писателей, литературных критиков, ученых (главным образом филологов), фольклористов, этнографов, художников, скульпторов, архитекторов, музыкантов, артистов, режиссеров, кинематографистов и т. д., содержащими много творческих рукописей, дневников, записных книжек, биографических документов, фотографий, нот, рисунков, гравюр и огромную переписку. Среди корреспондентов, круг которых весьма широк, имеются многие выдающиеся государственные и общественные деятели, деятели науки и культуры.
В ЦГАЛИ хранятся фонды за период с XVII—XVIII веков до нашего времени. При этом в архиве явно преобладают рукописи и документы второй половины XIX века и советской эпохи. Из архивных материалов XVIII века в ЦГАЛИ хранятся лишь отдельные автографы Д. И. Фонвизина, А. Т. Болотова, М. В. Ломоносова, Г. Р. Державина, А. П. Сумарокова, М. М. Хераскова, А. Н. Радищева, В. К. Тредиаковского, А. И. Мусина-Пушкина, Я. И. Булгакова, А. Ф. Мерзлякова, И. И. Дмитриева.
Более полно представлены материалы XIX века. В знаменитом остафьевском архиве Вяземских находятся рукописи почти всех крупных деятелей литературы пушкинской поры, и в том числе письма, рукописи А. С. Пушкина, А. А. Бестужева, Д. В. Давыдова, К. Ф. Рылеева, А. С. Грибоедова, Е. А. Баратынского, К. Н. Батюшкова, Ф. Н. Глинки, Н. И. Гнедича, А. Ф. Писемского, Н. М. Языкова.
В архиве хранится собрание рукописей В. А. Жуковского.
В фонде А. С. Грибоедова находятся автографы его стихотворений и письма, списки «Горя от ума», биографические материалы.
Представляет интерес фонд писателя-историка Н. М. Карамзина. Здесь хранятся рукописи его стихотворений, отдельные главы «Истории Государства Российского», письма к С. Н. Глинке, И. И. Дмитриеву, М. Н. Муравьеву, биографические материалы.
В архиве сосредоточены ценнейшие собрания рукописей М. Ю. Лермонтова, Н. В. Гоголя, Аксаковых, А. В. Кольцова и других.
В ЦГАЛИ хранится архив Н. Г. Чернышевского. Здесь находятся фонды Д. В. Григоровича, А. И. Герцена и Н. П. Огарева, И. С. Тургенева, Н. А. Некрасова, М. Е. Салтыкова-Щедрина, Ф. И. Тютчева, А. В. Сухово-Кобылина, В. Г. Короленко, Г. И. Успенского, Ф. М. Достоевского, А. Н. Островского, А. П. Чехова, А. И. Куприна, И. А. Бунина, А. А. Блока, В. Я. Брюсова, Андрея Белого, И. Ф. Анненского и многих других.
Очень богаты в ЦГАЛИ фонды советских писателей и поэтов: В. В. Маяковского, Д. А. Фурманова, А. С. Макаренко, К. А. Тренева, Н. А. Островского, А. С. Серафимовича, В. В. Вересаева, Ф. В. Гладкова, В. И. Лебедева-Кумача, Б. Л. Горбатова, А. Н. Афиногенова, А. П. Гайдара, Вс. В. Вишневского, В. П. Ставского, А. А. Фадеева, А. Т. Твардовского, М. В. Исаковского, А. Г. Малышкина, С. Н. Сергеева-Ценского, Ю. Н. Либединского, Ф. И. Панферова, И. Ильфа и Евг. Петрова, А. С. Грина, И. Г. Оренбурга, Ю. Н. Тынянова, В. Ф. Пановой, Г. Е. Николаевой, Э. Г. Казакевича, М. А. Светлова, С. П. Гудзенко, И. П. Уткина, В. М. Инбер, Б. С. Житкова, Е. Л. Шварца, Л. А. Кассиля...