Центрами административных единиц, называемых кастелатурами, становились построенные на захваченных территориях за́мки. По договоренности 1207 года треть захваченных земель оставалась под властью ордена, а оставшаяся часть передавалась епископам Рижскому, Эзельскому, Дерптскому и Курляндскому.
В 1202 году епископом Альбертом в устье Западной Двины был построен монастырь цистерцианских монахов, названный Динамюнде, или Гора Святого Николая. В 1207 году орден взял крепость Кукейнос в среднем течении Западной Двины. Обороняющих крепость возглавлял князь Вячеслав Борисович (Вячко), внук смоленского князя Давыда Ростиславича. В этом же году орден, не без вмешательства папы, получил от епископа право на владение третью всех завоеванных земель. В 1208 был организован неудачный поход в Литву, и в 1209 году магистр ордена Винно фон Рорбах был обезглавлен. Его место занял Волквин фон Винтерштайн.
Под руководством епископа Альберта и нового магистра орден продолжил реализацию своих захватнических планов. Двадцатого октября 1210 года они получили от папы Иннокентия III привилегию на раздел Ливонии и Семигалии, а также новое разрешение на отпущение грехов. Именно эта булла закрепляла создание ордена.
После этого орден пошел еще дальше на восток и 6 января 1217 года совершил рейд в Новгородскую землю. Около 1 марта 1217 года после трехдневной осады рыцари сдали замок Одемпе псковскому князю Владимиру, сыну Мстислава Ростиславича Храброго.
Через два года рыцари при поддержке пришедших на помощь датских войск основали крепость Ревель (ныне Таллин). А в 1224 году после длительной осады крестоносцы взяли город Юрьев (Дерпт), при обороне которого погиб князь Вячко. Орден постоянно стремился к расширению своих владений, но все же бо́льшая часть языческих земель оставалась под властью Литвы. Однако меченосцев это не остановило. Нарушив мирный договор 1225 года, орден организовал поход в Литву. В мае 1226 года император Фридрих II утвердил за меченосцами их владения, а уже в 1233 году рыцари отправляются в новый крестовый Северный поход (1233–1236).
Справедливости ради следует заметить, что Литва и сама выступала в походы против ордена и епископов или участвовала в них вместе с ливами, жемгалами и русскими князьями. Так, в 1234 году на реке Эмайыги под Юрьевом (ныне Тарту) войска ордена меченосцев потерпели поражение от новгородского князя Ярослава Всеволодовича, продвижение рыцарей на восток было приостановлено. Чтобы завоевать Литву или хотя бы ее ослабить и тем самым остановить помощь литовцев поверженным племенам балтов, 9 февраля 1236 года папа римский Григорий IX объявил еще один крестовый поход. Двадцать второго сентября 1236 года после поражения меченосцев в битве при Сауле (ныне Шяуляй) был убит магистр ордена Волгуин фон Намбург (тот же Волквин фон Винтерштайн).