Маргарет принадлежала к лондонской элите и была целью многочисленных папарацци своего времени из-за необычного для члена королевской семьи поведения. 6 мая 1960 года она сочеталась браком с Энтони Армстронг-Джонсом, светским фотографом, потомком мелкого валлийского дворянского рода, получившим титул графа Сноудонского. За церемонией по телевизору наблюдало более 300 миллионов человек.
От этого брака у Маргарет появились на свет два ребенка, но с этим ее жизнь почти не изменилась, изменился лишь ее круг общения – теперь в нем почти не осталось аристократов, а им на смену пришла богема: танцовщик Рудольф Нуреев, «Битлз», «Роллинг Стоунз», парикмахер и стилист Видал Сассун и др. В Голливуде супруги завтракали с Фрэнком Синатрой, болтали с Грегори Пеком, принцесса испытывала свои чары на Поле Ньюмане.
Однако этот брак не принес счастья супругам. Оба отличались взрывным темпераментом и вели трудносовместимый образ жизни: принцесса любила поздние вечеринки, а ее муж привык трудиться. В конце 60-х годов Маргарет и Энтони уже почти не разговаривали друг с другом. А в 1973 году принцессу впервые сфотографировали с «молодым другом». Это был Родерик Левеллин, длинноволосый хиппи, на семнадцать лет ее моложе и, разумеется, без определенных занятий. В 1976 году в газете The Sunday Times появились фотографии принцессы в бикини и в объятиях ее молодого любовника на Мустике. Эти снимки моментально облетели мир. После этого было официально объявлено о том, что супруги будут жить раздельно – с соответствующей ремаркой королевы Елизаветы II, что «она весьма сожалеет о случившемся». Пресса набросилась на принцессу с неслыханной критикой, обвиняя ее в праздности и упадничестве. Газеты потребовали от нее либо расстаться с молодым любовником, либо сложить с себя полномочия члена королевского дома. Маргарет приняла третье решение: брак был расторгнут спустя 18 лет после заключения.
Пресса называла Маргарет «невнимательной» и «бесчувственной». Даже близкие друзья жаловались, что порой она вела себя с людьми так, словно говорила – «незачем быть любезной с этими людьми, они просто подданные моей сестры». С другой стороны, Маргарет прозвали «мятежной принцессой» из-за ее скандального поведения: она была завсегдатаем лондонских клубов и охотно появлялась в обществе рокеров, со стаканом спиртного и длинным мундштуком в руке. Начиная с 80-х годов у нее появились серьезные проблемы со здоровьем. Пресса утверждала, что она курит до шестидесяти сигарет в день и излишне увлекается джином. В марте 2001 года Маргарет неожиданно перестала различать предметы. На празднование 101-го дня рождения королевы-матери она явилась в инвалидном кресле с опухшим лицом, которое закрывали большие темные очки. Она умерла 9 февраля 2002 года от инсульта, в возрасте 71 года.