В 1833 г. Даль поступил чиновником особых поручений к оренбургскому генерал-губернатору В. А. Перовскому, помогал приехавшему Пушкину собирать материалы для истории пугачевского бунта, ездил с ним в село Берды, бывшую столицу Пугачева. В 1836г. Даль приехал в отпуск в Петербург. 28 января следующего года он узнал от знакомого, что Пушкин смертельно ранен на дуэли, и сейчас же поехал к нему. Пушкин велел его впустить, подал руку, улыбнулся и сказал:
– Плохо, брат!
Раньше они были на «вы», – теперь Пушкин стал ему говорить «ты». Даль как врач принял участие в уходе за Пушкиным и не отходил от него до его смерти. Всю последнюю ночь, мучаясь тоской и болью, Пушкин крепко держал в руке руку Даля, послушливо, как ребенок, исполнял все его предписания. На утешения его отвечал:
– Нет, мне здесь не житье. Я умру, да, видно, уж так и надо!
На следующий день, в предсмертном бреду, Пушкин все время сжимал руку Даля, говорил ему:
– Ну, подымай же меня, пойдем, да выше, выше, ну, – пойдем!
Очнулся, поглядел на Даля:
– Мне было пригрезилось, что я с тобою лезу вверх по этим книгам и полкам, высоко, – и голова закружилась.
Опять впал в забытье, стал искать руку Даля, потянул ее и сказал:
– Ну, пойдем же, пожалуйста, да вместе!
По просьбе Пушкина Даль взял его под мышки и приподнял выше. Вдруг Пушкин, будто проснувшись, быстро раскрыл глаза, лицо его прояснилось, и он сказал:
– Кончена жизнь.
Даль недослышал и спросил тихо:
– Что кончено?
– Жизнь кончена, – внятно и уверенно ответил Пушкин.
Впоследствии Даль был директором канцелярии министра внутренних дел, управляющим нижегородской удельной конторой, в 1859 г. вышел в отставку и до смерти жил в Москве.
Даль был плодовитый беллетрист, но рассказы его имеют более этнографический, чем художественный, интерес; писаны они подчеркнуто народным языком, в тщательной нарочитости своей выдающим нерусское происхождение автора. Главный его труд и главная заслуга «Толковый словарь живого великорусского языка» Академия наук, несмотря на крупные недостатки словаря в научном смысле, все-таки признала его, ввиду собранного в нем громадного материала, достойным ломоносовской премии, выдававшейся за труды, пролагающие новые пути в области знания. Даль был монархист и ярый русско-православный патриот, хотя сам был лютеранином и принял православие только под конец жизни. Увлекался гомеопатией, спиритизмом. Был высок ростом, худощав; лицо очень худое, со впалыми щеками, с длинным, заостренным носом; брови очень выгнутые, щетинистые; небольшие, быстрые, пронзительные глаза со стальным отливом. Характер его был несколько жесткий, педантический, малообщительный. В семействе его побаивались, боялись и вообще все находившиеся в зависимости от него.