В это время он также установил контакты со многими сотрудниками, которые окажутся жизненно важными для его карьеры. Так, Тельма Шунмейкер помогала ему восстанавливать фильм «Что делает…» после того, как выяснилось, что его пленка была обрезана неправильно. Помогал ему и Мардик Мартин, его соавтор по сценарию «Мюррея», армянин, выросший в Ираке, который бежал из страны, чтобы избежать призыва в армию, и с трудом мог говорить по-английски. Скорсезе был единственным, кто понимал, что он говорит, и между ним и этим невысоким нервным иммигрантом мгновенно установилась прочная связь. Благодаря успеху «Мюррея» они решили продолжить сотрудничество и снять нечто еще более автобиографическое, опираясь на «уличный» опыт Скорсезе. Первоначально задуманный фильм назывался «Сезон ведьмы», но в итоге его переименовали в «Злые улицы».
После окончания Нью-Йоркского университета Скорсезе снял ленту «Бритье по-крупному» (1968), еще один любительский короткометражный фильм, который воспринимался как аллегория, направленная против участия США в войне во Вьетнаме
«Умом я делал фильм „Бритье по-крупному“ как гневный протест против войны. Но на самом деле во мне, кажется, происходило что-то еще, что в действительности не имело никакого отношения к войне».
Его первым художественным фильмом стал еще один проект, выполненный, по официальной версии, под эгидой Нью-Йоркского университета — это был первый 35-миллиметровый фильм, снятый в университете.
Хотя в то время еще не было аспирантуры, Хейг Манукян помог создать ее, получив 6000 долларов на студенческий заем, взятый от имени отца Скорсезе. Марти поместил в еженедельнике «Show Business Weekly» объявление, приглашавшее актеров на прослушивание, а его друг-комик сидел за столом на восьмом этаже здания университета на Грин-стрит и беседовал с кандидатами. Однажды к нему пришел узкоплечий молодой актер с копной густых волос и сладкими интонациями в голосе.
— А ты что здесь делаешь? — обратились к нему интервьюеры.
— Я пришел по объявлению.
— Какое объявление? Мы не давали никакого объявления. Кто ты такой, черт возьми?
Так они вступили в потрясающую перепалку, которая продолжалась несколько минут. Наконец, Скорсезе сдался. «Слушай, ты просто замечательный», — сказал он актеру. Тот был в ярости.
— Почему ты не сказал мне, что это была импровизация?
— Да я и сам не подумал об этом.
Этого актера звали Харви Кейтель. Вскоре Скорсезе ввел его на главную роль в фильме «Кто стучится в мою дверь?».
Скорсезе (внизу слева) с Максом Ясгером, организатором Вудстокского фестиваля 1969 года. Благодаря участию в работе над документальным фильмом 1970 года об этом фестивале Скорсезе попал в Голливуд