Разгромив Волжскую Булгарию, Святослав отправляется в новый поход - на Дунай. Приглашение, сопровождаемое 15 кентинариями золота, приходит из Византии. Император Никифор Фока решил перестать платить дань болгарам; как предписывал договор 927 г. Набег русской дружины должен был продемонстрировать дунайским болгарам их уязвимость. По мнению Льва Гумилева, язычник Святослав чувствовал себя скверно в Киеве, где правила его мать христианка Ольга, заменяя постоянно отсутствовавшего на войнах сына. Христианское окружения княгини было также довольно, удаляя из столицы беспокойного воина. Поход Святослава закончился блестящим успехом: он разбил болгар, занял их города, в том числе Переяславец на Дунае.
Пока русская дружина побеждала болгар, печенеги, возможно побуждаемые Византией, обеспокоенной победами Святослава, окружили Киев. Клязь спешно бросился на выручку своей столицы, но услышал от горожан после разгрома печенегов: «Ты ищешь чужой земли и о ней заботишься, а свою покинул. А нас едва не взяли печенеги, и мать твою, и детей твоих». В 969 г., продолжает летопись, Святослав объявил неожиданное решение: «Не любо мне сидеть в Киеве, хочу жить в Переяславце на Дунае - там середина земли моей, туда стекаются все блага: из Греческой земли - золото, паволоки (шелк), вина, различные плоды, из Чехии и из Венгрии серебро и кони, из Руси же меха, воск, и мед, и рабы». Ольга, уже больная, просит сына повременить до ее смерти.
В 970 г. князь делит свои владения между сыновьями: старший, Ярополк, - получает Киев, средний, Олег, - землю древлян, младшего, Владимира, приглашают на княжение новгородцы. Святослав возвращается в Переяславец. Владея уже северовосточной Болгарией, он, перейдя Балканы, вторгается во Фракию. Передовой отряд его дружины терпит поражение на пути к византийской столице у города Аркадиополь. Святослав отходит за Балканы.
В декабре 969 г. очередной переворот в Константинополе, очередное убийство императора - Никифора Фоки - приводит на престол Иоанна Цимисхия, одного из талантливейших полководцев X в. Весной 971 г. Цимисхий начинает кампанию против Святослава. Поощряемые византийцами болгары восстают против русских завоевателей. Киевская дружина запирается в Доростоле, отчаянно отбивая атаки войск Цимисхия. Осажденный на суше и Дунае, Святослав соглашается уйти из Болгарии за свободный пропуск его воинов. Весной 972 г. у днепровских порогов князь попадает в засаду к печенегам и гибнет. По преданию, печенежский князь Куря сделал из черепа Святослава чашу, оковал ее серебром и пил из нее.