Там он и познакомился с Биллом, тем самым другом, который представил его дону Хуану на остановке в Грейхунде в Аризоне.
Между 1955 и 1959 годами он посещал различные курсы по литературе, журналистике и психологии в City College в Лос-Анджелесе. В это же время он работал помощником у одного психоаналитика, где его задачей было упорядочивание сотен магнитофонных записей, сделанных в ходе терапевтических процедур.
— Их было примерно четыре тысячи, — вспоминал он, — и при прослушивании жалоб и рыданий я обнаружил, что в них отражаются и все мои страхи и страдания.
Это был опыт, который, возможно, избавил его от длительного и болезненного процесса переживания своего переменчивого, жаркого прошлого, оставившего в нем глубокие раны. По-видимому, его собственная терапия заключалась в том, чтобы горячо взяться за учебу.
В 1959 году, когда он получил американское гражданство и принял фамилию матери — Кастанеда, а не отца — Арана, он записался в Калифорнийский университет в Лос-Анджелесе и через три года завершил обучение по специальности антропология. Некоторые из профессоров, которых спрашивали, какого они мнения о Кастанеде, отзывались о нем с величайшей похвалой: «Он гений от рождения» или «Карлос был одним из тех студентов, которых надеются увидеть профессором».
Он остался при университете, записавшись на учебу без перерывов до 1971 года. За свою первую книгу «Учение дона Хуана», опубликованную в 1968 году, он получил степень магистра. Степень доктора наук была ему присуждена в 1973 году за третью книгу — «Путешествие в Икстлан», вышедшую годом раньше. О своей интимной жизни он тоже немного рассказал, прибавив при этом:
— Это — только для тебя.
Среди различных эпизодов, пережитых им, он особо вспомнил об одном, сопроводив его непристойным жестом: однажды вечером он встретил в кафетерии университета своего друга, которого сопровождала прекрасная скандинавка. Он подсел к ним и, когда его приятель через некоторое время ушел, остался сидеть, разговаривая с девушкой. Она очень ему понравилась, и через несколько часов они оба решили стать любовниками. Только в квартире последней Кастанеда обнаружил, что его белокурая красавица на самом деле была... мужчиной.
— Я быстренько оделся и выскочил наружу, — рассказывал он, смеясь. — Когда я позвонил своему приятелю, чтобы высказать ему все, что я по этому поводу думаю, он так хохотал, что его пришлось отправить в больницу.
О его интимных отношениях в печать проникли некоторые, вероятно взятые из документов, сведения. Он не стал подтверждать эти сведения, но и не счел необходимым их опровергнуть. Например, писали, что в 1960 году он женился в Мексике на североамериканке, которая была на 14 лет старше его. Совместная жизнь продолжалась, по-видимому, только несколько месяцев, хотя они остались друзьями, и развод состоялся только в 1973 году.