Талант Барретта-сочинителя был в высшей степени оригинальным и полным крайностей. Его манера пения также была своеобразной, и идеально подходила для исполнения его собственных песен. Мрачноватый монотонный вокал, полные напряжения стихи, и взрывные припевы чередовались с бесстрастным, ничего не выражающим изложением сюжета и гипнотизирующе замедленной речью. Он использовал приемы волшебных сказок, сюрреалистическое сочетание обыденных фактов и психоделических деталей, детского опыта и смятения взрослой жизни. Так же, как и ребята из The Beatles, Барретт совместил образность мечтаний и лукавую иронию с простыми и доходчивыми мелодиями. Его броские, легко запоминающиеся мелодические «зацепки„ (hooks) в сочетании с извилистыми строчками рифмованных небылиц («nonsense rhymes“), восходящих к английским детским стишкам и лимерикам Здварда Лира (Edward Lear), вызывали ассоциации с тем невыразимым, что возникает в головах людей, когда их мысли свободно дрейфуют без определенной цели.
Хотя некоторые из песен Барретта на первый взгляд кажутся простыми бесхитростными историями, в них всегда можно отыскать скрытый подвох. Иногда это возможность разного толкования стихотворной строки, что делает очевидным по-детски смешанное с восхищением изумление автора чудом Слова («The Gnome»). В другой раз, когда вполне невинные слова легко и быстро несутся по поверхности песни, в глубине скрывается угрюмое и яростное противотечение зловещих фидбэков (feedback) и угрожающих звуков педали-квакушки (wah-wah pedal) («Lucifer Sam»), рыщущих гитарных пассажей, или невероятных спецэффектов («The Scarecrow», «Jugband Blues»). То восприятие мира, которое подчас отражено в его песнях, те картины, которые рисуются в них, невозможно объяснить чем-либо иным, кроме галлюцинаций, связанных с употреблением наркотиков или психическим расстройством. Однако крайне несправедливо было бы приписывать магию барреттовского сочинительства только воздействию ЛСД. Многое в нем является просто естественным продуктом раскрепощенного, незаштампованного воображения автора. Как сочинителя песен, Барретта сравнивали с Питом Таунсендом, основной творческой силой The Who, и Рэем Дэвисом (Ray Davies), автором почти всего материала группы The Kinks.
Дэйв Гилмор вторит этой оценке: «Сид – это одна из величайших трагедий рок-н-ролла. Он был одним из наиболее талантливых людей, и мог бы дать фантастически много. Он действительно мог писать песни, и если бы с ним было всё в порядке, он мог бы превзойти Рэя Дэвиса в игре по его собственным правилам».