На основании устава, утвержденного в 1932 году, организация строилась на иерархическом «фюрерском принципе». Верхушку ее составлял главный усташский стан во главе с поглавником (вождем) Анте Павеличем.
Основной формой активной деятельности усташей стал терроризм, если не считать шпионской деятельности, поскольку итальянская разведка вербовала из их среды своих агентов. В начале 1930-х годов усташи организовали несколько десятков взрывов на железных дорогах в Югославии, прикрепляя мины замедленного действия к поездам, шедшим туда из Австрии. Самым известным террористическим актом, организованным усташами совместно с ВМРО, стало убийство в Марселе 9 октября 1934 года югославского короля Александра и министра иностранных дел Франции Луи Барту. Таким образом, Италия оказалась серьезно скомпрометированной, а ее политическая верхушка поняла, что деятельность их подопечных приносит больше хлопот, чем выгод. Под давлением Франции Павелича пришлось на какое-то время заключить в тюрьму, а деятельность усташей поставить под жесткий контроль. Но особенно тяжелые времена для усташей наступили после того, как в марте 1937 года между Италией и Югославией был заключен договор о нейтралитете. Политика Италии, заинтересованной в выводе Югославии из французской системы союзов, сделала очередной зигзаг. К договору было приложено секретное соглашение, в соответствии с которым усташские лагеря были расформированы, часть усташей интернирована в итальянских заморских колониях и на средиземноморских островах, лидеры поставлены под надзор полиции.
Позднее усташи называли эти годы «временем великого молчания». Небольшое число усташей с согласия югославских властей вернулось на родину.
Начало Второй мировой войны открыло новую главу в истории усташской организации. Она медленно начала пробуждаться от анабиоза, в который ее ввергло временное итало-югославское сближение. По мере развития германской экспансии росли и захватнические аппетиты итальянских фашистов, которые желали подчинить себе земли балканских государств. В апреле 1939 года Италия оккупировала Албанию. Муссолини опасался, что после захвата чешских земель Гитлер может повернуть в сторону Адриатики. Но фюрер, заинтересованный в союзных отношениях с Италией, заверил его, что Германия считает Балканы и район Средиземного моря итальянской сферой влияния.
Неудачные попытки установить контакты с руководством Хорватской крестьянской партии – доминирующей силой в Хорватии – побудили итальянских фашистов активизировать свои старые связи с усташами. Зимой 1940 года, наряду с планами нападения на Грецию, у дуче возникли замыслы раскола Югославии и образования марионеточной Хорватии под итальянским протекторатом. Для этого предполагалось спровоцировать восстание в Хорватии, затем повстанцы должны были обратиться за помощью к Италии, а после оккупации будущее хорватское государство предложило бы свою корону итальянскому королю. Этот проект итальянский министр иностранных дел Галеаццо Чиано обсудил в конце января 1940 года с Анте Павеличем и получил от него заверения в готовности действовать в соответствии с итальянскими планами.