Став наиболее влиятельным человеком, Перикл перенес в Афины из Делоса казну и, пользуясь большими средствами, строил величественные здания, что также давало занятие демосу: купцам, строителям, морякам, скульпторам, художникам и т. д. Когда против крупных расходов на строительство выступила аристократическая партия во главе с Фукидидом, Перикл добился изгнания последнего и фактически установил единовластие. Он отправлял бедных афинян на поселение в Херсонес и на острова, уменьшая число праздных бедняков, которых было легко использовать на собрании в своих целях его противникам.
Вокруг Перикла образовался кружок образованных людей: жена Аспасия, философ Анаксагор, скульптор Фидий, историк Геродот и другие, внесшие немалый вклад в культуру Греции.
Перикл ввел обучение афинских граждан морскому делу, для чего в море ежегодно отправлял на восемь месяцев 60 триер, экипажи которых боролись с пиратами. Обеспечение безопасности морских путей способствовало развитию торговли. С 454 года Перикл возглавил Морской союз из более чем 200 греческих государств. При нем Пирей вмещал одновременно 372 торговых судна, а афинский военный флот насчитывал 300 триер. Перикл первым разработал план войны с пиратством, рассмотренный на общегреческом конгрессе, и создал систему обороны Черноморских проливов, позволившую восстановить сообщение Средиземного и Черного морей.
С другой стороны, Перикл твердо сохранял господство над другими полисами — членами морского союза. Попытки выйти из?под контроля Афины пресекали вооруженной силой. Когда союз намеревался покинуть Наксос, афиняне начали войну, заставили наксосцев сдаться, выдать флот и уплатить большую сумму денег. У Фасоса они отобрали золотые прииски и торговые пункты во Фракии, а после восстания срыли стены и забрали корабли. Со временем свои флоты остались лишь у Лесбоса, Хиоса и Самоса. Другие города подчинялись Афинам в соответствии с договорами, которые афиняне навязывали им. Такую мощь афинянам дал флот, который сооружали они, тогда как остальные союзники только платили деньги.
Перикл в 440 году организовал поход на Самос, отказавшийся прекратить войну с Милетом и предоставить спорные вопросы на суд в Афинах. Он установил демократический строй в Самосе и взял заложников, отказавшись от выкупа. Когда самосцы восстали, стратег вернулся к острову и нанес им поражение; против 44 его судов противник имел 40 боевых и 30 транспортных судов. Он овладел гаванью и осадил Самос. Получив подкрепление, Перикл вышел от Самоса в море, вероятно, чтобы встретить идущий неприятельский финикийский флот вдали от берегов. Пока он отсутствовал, самосцы напали на осаждавшие войска и разбили их. Узнав о несчастье, Перикл вернулся к Самосу, разгромил неприятеля и блокировал город, окружая его стеной. Чтобы уменьшить недовольство воинов тяжелой осадной работой, он разбил войско на восемь частей, и одна из них могла день отдыхать, пока остальные трудились. На девятом месяце самосцы сдались; стены были разрушены, корабли переданы Афинам, а на жителей возложена большая контрибуция. Перикл гордился этой победой, ибо самосцы в свое время были соперниками афинян на море.