В то же время мать его, считавшаяся провидицей, напророчила ему свершение великих дел — некий подвиг во имя церкви. В Буйонском замке появился монах-аскет Пьер Амьенский по прозвищу Петр Отшельник, проповедническая деятельность которого имела сильное влияние в Арденнах и Фландрии. Особенно проникся его словами Готфрид, который сдружился с монахом и почитал его за своего учителя. Рассказы дяди, Готфрида Горбатого, пророчества матери, собственная неспокойная совесть стали благодатной почвой для призывов Петра Отшельника — идти в Палестину и отвоевывать христианские святыни.
Герцог Буйонский стал объезжать замки своих вассалов и соседей. В число первых своих соратников он привлек старшего брата — графа Эсташа Булонского и младшего — Бодуэна. Впоследствии к Готфриду примкнули и другие знатные сеньоры, а сам он принял решение, поразившее тогда многих. Он продал свое герцогство, на борьбу за которое положили много сил и немало жизней его предки, да и он сам. Богатейшее владение покупает его сосед — епископ Льежский Отберт за 1300 марок серебром и три марки золотом. Правда, приближенным удалось уговорить герцога продать герцогство с правом выкупа, которое истекало через 3 года после начала крестового похода. Готфрид продает также свои замки в Стене и Музе, освобождает от зависимости жителей Меца в обмен на 100 000 экю. И чтобы отмолить спасение души, дарит каноникам Маастрихта замок Рамиуль, находившийся на Маасе.
Когда Готфрид Буйонский выступил в поход, за ним следовал цвет фландрского, лотарингского и арденнского рыцарства. Но от перехода к переходу армия крестоносцев таяла, сражения и голод опустошали ряды воинов с красными крестами на плащах. В 1097 году Готфриду удалось разгромить и изгнать мусульман в Дорилес, затем он захватил Никею и Эдессу, а в 1098 году — Антиохию. Наконец обессиленная армия — из 600 000 солдат оставалось только 50 000 — подошла к воротам Святого города.
Это долгожданное событие вернуло мужество армии, превратившейся почти в призрак. Да, Иерусалим окружали три ряда стен, и 13 ворот преграждали путь в него, но тараны, передвижные осадные башни и отвага рыцарей одержали верх. После трех дней ожесточенных боев, во время которых свирепствовали пожары и кровь лилась ручьями, Готфрид Буйонский, сопровождаемый своим братом Бодуэном, преодолел стену с криком: «На то воля Господня!»
После завоевания Иерусалима собрание христианских сеньоров избрало Готфрида королем Иерусалимского королевства, но он отказался от этого титула, заявив, что он — всего лишь страж Гроба Господня и его единственной короной может быть разве что терновый венец. Первым королем Иерусалимского королевства стал его брат Бодуэн.