Превращать Акрополь из крепости в святилище первым стал правитель-тиран Писистрат. При нем на месте царского дворца был возведен Гекатомпедон (стошаговый, стофутовый), посвященный богине Афине. Греки так высоко чтили свою покровительницу, что отпустили на волю всех рабов, участвовавших в строительстве этого храма. В 479 году до нашей эры Гекатомпедон разрушили персы во время краткой оккупации Афин, но остатки фундамента этого храма и сейчас видны рядом с Эрехтейоном.
После изгнания Писистратов на Акрополе уже вовсе не было жилых домов, только храмы, жертвенники и статуи. При храмах жили жрецы и жрицы со своими помощниками и служителями.
Захват персами Акрополя, считавшегося неприступным, очень обеспокоил греков, и после их изгнания они начали большие работы по его укреплению. Афинянам пришлось не только восстанавливать укрепления, но и заново возводить почти все храмы. Была расширена площадка на вершине холма, при восстановлении Пеласгийской стены прежняя ее линия была значительно раздвинута, в особенности на север и северо-запад, так что часть долины, простиравшейся между холмами, присоединилась к древней крепости. В пространство между старыми и новыми стенами засыпали развалины храмов, остатки зданий и разбитые скульптуры. При этом древние авторы отмечали, что фрагменты старых храмов и обломки посвященных богам статуй были захоронены «с величайшим тщанием, уважением и почестями», чтобы никогда больше вражеская рука не надругалась над древними святынями.
Вероятно, около 460 года до нашей эры из Делоса в Афины была перенесена союзническая казна, а до этого город не имел своего сокровища. Первоначально богатства из касс союзников хранились скорее всего в святилище Афины, выстроенном на северной оконечности Акрополя. Сначала в храме хранились священные предметы спора между Посейдоном и Афиной — олива и трезубец, соединяя, таким образом, культы обоих божеств и знаменуя последовавшее после спора примирение между ними. Но храм сильно пострадал от персов и не мог больше быть надежным местом для хранения казны. Афины к этому времени достигли уже такого могущества, что можно было заботиться не только о военных сбережениях: своей доли внимания требовали и памятники искусства. Поэтому греки стали использовать союзническую казну не только на сооружение флота, но и на украшение Акрополя. Председателем строительной комиссии народ выбрал Перикла, который вместе с гениальным художником и скульптором Фидием составил план грандиозной реконструкции Акрополя.
Теперь, в эпоху своего процветания, стоя на вершине могущества и славы, Афины более чем когда-либо должны были выразить своей богине чувство признательности за те дары, которыми она их осыпала. Поэтому поистине величественной была идея Перикла превратить Акрополь в священную ограду Афины, а бывшую крепость — в единый архитектурный ансамбль Народ охотно согласился на значительные затраты для нового строительства и в течение многих лет поддерживал приведение этого плана в исполнение Плутарх в своем сочинении «Перикл» писал, что на Акрополе стали подниматься величественные строения, неподражаемые по красоте и изяществу. Все ремесленники старались друг перед другом довести свое ремесло до высшей степени совершенства.