До 532 года братья правили совместно, затем Поликрат приказал убить Пантагноста, а высланный Силосон нашел убежище при дворе персидского царя. Среди противников режима были прежде всего гаморы и другие состоятельные люди. Многие из них добровольно покинули остров, не желая мириться с тиранией. В основном они направлялись в Южную Италию. Туда же уехал знаменитый математик и философ Пифагор.
Малообеспеченные слои населения Самоса в большинстве своем приветствовали падение гаморов. У них появилась возможность неплохо заработать на флотской службе или строительстве, развернутом тираном в огромных масштабах.
Флот, который достался Поликрату после государственного переворота, насчитывал до ста 50-весельных судов и около сорока триер. По его приказу был сконструирован новый тип судна, так называемая самена, которая могла использоваться в открытом море как парусник.
Гавань Самоса была защищена и расширена гигантским молом. Самосцы всегда занимались морским разбоем, но Поликрат делал это с таким размахом и достиг такого могущества на море, каким, по словам Геродота, кроме Миноса и других царей глубокой древности, никто не обладал. Он нападал на все острова и побережье на большом удалении, причем, как передают, цинично заявлял, что пострадавшие друзья будут ему еще более благодарны за возврат награбленного, чем если бы их вообще не грабили. Кроме того, тиран подчинил себе множество городов на островах и побережье Малой Азии, надеясь установить свое господство на всем Эгейском море.
Хорошо подтверждены такие его предприятия, как война против соседнего Милета, на помощь которому пришли лесбосцы. Последних Поликрат захватил в плен и использовал как рабочую силу при возведении стены вокруг города Самоса. Победил ли он самих милетян, сказать трудно, однако Фукидид сообщает, что он захватил небольшой остров рядом с Делосом — Ренею, но затем принес его в дар Аполлону, соединив его цепью со священным островом Аполлона Делосом. Он осуществлял своего рода протекторат над этим островом.
Казалось, сами боги благоволили расширению его власти, захвату судов и городов. Куда бы он ни направил свои пиратские суда и войско, все получалось по его желанию. Не меньше, чем удивительным везением государя-пирата, современники и потомки восхищались размахом его строительства, великолепием и пышностью его двора. «Ни один эллинский тиран, кроме сицилийского, не может сравниться по размаху роскоши с Поликратом», — утверждает Геродот. Храм Геры, построенный архитектором Рэком, с замечательными картинами художника Мандрокла, считался одним из чудес света. Дворец Поликрата также отличался неслыханной роскошью.