Том I. Аскетические опыты. Часть I.Дополнение — Слово о человеке. Приложение — Воспоминания М. В. Чихачова и Александры Купреяновой.
Том II. Аскетические опыты. Часть II.Дополнение — Архипастырские воззвания по вопросу освобождения крестьян от крепостной зависимости (1859). Комментарии А. М. Любомудрова. Приложение — Из консисторской переписки Святителя.
Том III. Слово о смерти.Дополнение — Археологическое описание древностей Валаамского монастыря (1853). Приложение — Консисторская переписка (продолжение).
Том IV. Аскетическая проповедь.Дополнение — Неизданные произведения Святителя (проза и стихи). Приложение — Библиография публикаций творений святителя Игнатия и литературы о нем (сост. Т. Н. Семенова).
Том V. Приношение современному монашеству.Дополнение — Письма святителя Игнатия игумену Череменецкого монастыря игумену Антонию (Алексею Панкратьевичу Бочкову). Приложение — Письма к Владыке: митрополита Московского Филарета (Дроздова), митрополита Киевского Филарета (Амфитеатрова), архимандрита Игнатия (Малышева), архимандрита Пимена (Мясникова); Оптинских старцев: Моисея, Леонида, Макария, Анатолия и др.; Площанских старцев: Анатолия, Илария, Иоанникия и др.
Том VI. Отечник.Дополнение — письма епископа Игнатия к мирянам: Н. Н. Муравьеву-Карскому, А. С. Норову, кн. Д. Н. Шереметеву, А. С. Танееву, обер-прокурору Святейшего Синода А. П. Толстому и др. Приложение — письма светских лиц к святителю Игнатию.
Том VII. Письма. Заключительный том Собрания творений Святителя посвящен публикации его многочисленных писем разным лицам, многие тексты выверены по рукописям или публикуются впервые. Приложение — Отклики печати на выход в свет творений святителя Игнатия. Богословские рассмотрения его писаний. Материалы к канонизации великого подвижника Божия.
При распределении текстов по томам редакция неопустительно придерживалась авторской воли, проявленной Преосвященным при подготовке к печати первого собрания своих сочинений. Тогда епископ Игнатий находился на покое в Николо-Бабаевском монастыре, где целиком и погрузился в публикаторскую деятельность. Им были заново пересмотрены тексты всех основных своих творений, появилась возможность дать их во всей первоначальной полноте, без цензурных изъятий. Состав томов Святитель определял сам, техническую выверку текстов, корректуру он поручил вести духовной писательнице С. И. Снессоревой. Все расходы по изданию взял на себя Петр Александрович Брянчанинов, родной брат Преосвященного, его искренний сподвижник и благотворитель. Первые два тома прижизненного Собрания творений Святителя были напечатаны в типографии И. И. Глазунова в 1865 году. В следующие два года увидели свет тома III и IV. Господь сподобил Своего подвижника еще при жизни порадоваться итогами творческого труда и в полной мере проявить авторскую волю в подаче текстов. Заключительный, пятый том прижизненного Собрания творений — «Отечник» — вышел в свет уже после кончины Святителя. Таким образом сложился канонический тип издания трудов епископа Игнатия и все последующие собрания его сочинений (СПб., 1886; СПб., 1905) неизменно повторяли в главном первое, в котором выражалась воля самого Святителя.