Отто Ран видел в культуре Лангедока, средневекового оплота катаров, сильное сходство с культурой друидов. Их священники были сродни Parfaits («совершенным», проповедникам, пастырям) катаров. Позднее тайные познания катаров сохранялись трубадурами — бродячими поэтами и певцами средневековых дворов Франции.
После 1933 года Ран жил в Берлине и был поглощен дальнейшим изучением мистерии Грааля. Его поиски тайной изначально религиозной традиции — Религии Света — привлекли внимание нацистского руководителя СС Генриха Гиммлера, который предложил Рану сотрудничать в исследованиях, финансируемых СС.
Сначала он был принят на работу в качестве гражданского лица в Бюро СС по изучению наследия предков «Аненэрбе» («Ahnenerbe»), но вскоре его руководители по достоинству оценили его таланты. В 1936 году его убедили официально вступить в СС, и уже через несколько недель Отто Ран получил повышение в звании до унтершарфюрера СС.
К сентябрю 1935 года Ран написал руководителю «Ahnenerbe» несколько восторженных писем о местах, которые он посетил в поисках традиций Грааля в Германии, с просьбой сохранять по этому вопросу полную конфиденциальность, уведомив лишь Гиммлера.
По слухам, Отто Ран даже основал внутри СС группу адептов неокатаризма. Летом 1936 года по приказанию СС он отправился в экспедицию в Исландию. Основные моменты этого путешествия вошли в некоторые главы его второй и последней книги «Двор Люцифера», опубликованной в 1937 году. Ран не упоминает СС и того, что корабль, на котором он отбыл в Исландию, шел под флагом с синей свастикой на белом фоне (что резко отличалось от официального флага Третьего рейха).
Известно, что в 1937 году Отто Ран впал в немилость у нацистской верхушки и по дисциплинарным причинам был откомандирован для прохождения службы в концентрационный лагерь Дахау, которым руководило СС. Зимой 1938–1939 года он написал рапорт рейхсфюреру СС с просьбой о немедленном увольнении из СС. Через несколько месяцев он погиб.
Ходит много слухов об увольнении Отто Рана из нацистского СС. Говорили, что он был гомосексуалистом, что среди его предков были евреи, но никаких доказательств нет. В одном из разговоров Ран утверждал, что его предали и что его жизнь в опасности. В письме другу он открыто выражал свои сомнения по поводу Третьего рейха: «Я опечален тем, как идут дела в моей стране. Две недели назад я был в Мюнхене. Через два дня я предпочел бы отправиться в свои горы. Терпимому, либеральному человеку, как я, невозможно жить в такой стране, какой стала моя родина».