Впереди ожидали великие задачи: перевести Библию, тексты литургии, основополагающие работы греческих и сирийских отцов церкви, а также обучить людей, способных выполнять подобные работы. Месроп отправил своих учеников совершенствоваться в сирийском и греческом языках в Эдессу, Цезарею и Константинополь, поручив им привезти лучшие манускрипты, и основал в Армении несколько школ. Первой стала школа в городе Вагаршапат – резиденции католикоса. Также школы были основаны в монастырских центрах восточной части Армении, которая все еще находилась под властью царя Врамшапуха. В западной части, где господствовала Византия и после смерти последнего царя не было армянского правителя, создание школ представляло собой более серьезную проблему, но после визита Месропа к императору Феодосию и патриарху Аттику, необходимое разрешение было получено.
Совершенно естественно, что первой работой, подлежащей выполнению, был перевод Библии. Использовался сирийский оригинал, но его перевод посчитали неудовлетворительным, и Библия была переведена еще раз с греческого текста Септуагинты, присланного из Константинополя. Этот перевод был исправлен самим католикосом Саком, отлично знавшим греческий. Благодаря своей близости оригиналу и элегантности стиля армянский перевод высоко ценится среди различных версий Библии. Далее были подготовлены для использования церковью разные тексты литургии.
В течение двух веков после появления алфавита было сделано много переводов с греческого и сирийского, относительно которых можно сделать два основных замечания. Во-первых, эти переводы в ряде случаев сохранили тексты греческих и сирийских церковных писателей, оригиналы которых утеряны, иначе говоря, внесли существенный вклад в общие знания о литературе раннего периода. Такие работы включают хронику Эвсебия, известнейшего церковного историка IV века, комментарии «О благословении Моисея», принадлежащие перу Ипполита, а также «Опровержение постановлений Халкидонского собора» александрийского патриарха Тимофея Элура. До 1957 года, когда были обнаружены части комментариев Эфраима «О Диатессароне» на языке оригинала – сирийском, эта важная работа была известна только в армянском переводе. Но даже после столь важной находки армянский перевод не утратил своего значения, поскольку сирийский текст неполон.
Второе замечание касается выбора текстов. Их широкий охват является признаком разнообразия интересов представителей армянских образованных классов. Помимо трудов греческих и сирийских святых отцов, переводились также светские произведения, такие как «Роман об Александре» Псевдо-Калисфена, «Грамматика» Дионисия Фракийца, трактаты Филона Александрийского, а также многочисленные философские работы, в особенности неоплатоников Порфирия, Диадоха, Протия, Олимпиодора Младшего и других. Аристотель оказал больше влияния на армянскую мысль, чем любой другой древний философ. Были переведены его труды «Категории», «Метафизика», «Аналитика», «Об истолковании» и ряд других работ. О повышенном интересе к Аристотелю можно судить по комментариям, написанным средневековыми армянскими авторами, а также по большому количеству копий его работ, сделанных на протяжении веков. Только в одной ереванской библиотеке – Матенадаране – хранится почти три сотни манускриптов работ Аристотеля.