В 1943 году Понтекорво был приглашен в группу, занимавшуюся ядерными исследованиями в Чок Ривер (Онтарио), где он оставался в течение шести лет.
В 1948 году Понтекорво становится натурализованным британским подданным, и ему предоставляется полный допуск, несмотря на то, что возникали вопросы о связи его и его семьи с коммунистической партией Италии.
Еще в 1943 г. Понтекорво передавал информацию советской разведке об атомных секретах. В 1949 году в Италии он возобновил контакт, ему было предложено встречаться в Риме два раза в год (псевдоним «Мэр»). Контакты с ним осуществлял резидент внешней разведки в Италии Николай Горшков.
В январе 1949 года Понтекорво покидает Канаду и становится ведущим научным сотрудником в Харуэлле, английском центре ядерных исследований.
Приезжая в Северную Италию, встречался с Л. П. Василевским и В. Б. Борковским, которым передал большое количество документов, касающихся проблем конструирования, строительства и эксплуатации ядерных реакторов смешанного типа. После ареста Фукса в июле 1950 года он уволился из Харуэлла и перешел в Ливерпульский университет, где должен был приступить к работе в январе 1951 года. В начале августа 1950 года он приехал в Италию в отпуск.
Тем временем советская разведка разработала операцию по выводу Понтекорво в Москву. Окончательно все детали были согласованы с ним 22 августа в Риме. 1 сентября Понтекорво с женой и детьми сел на самолет шведской авиакомпании и вылетел в Копенгаген, а оттуда!' на поезде поехал в Стокгольм, якобы навестить родителей Марианны. Но, оказавшись в Стокгольме, Понтекорво не поехал к родителям жены, а на самолете 2 сентября вылетел вместе с семьей в Хельсинки. В хельсинкском аэропорту их встретила машина советского посольства, на которой они добрались до советско — финской границы и пересекли ее без всяких осложнений. После этого Понтекорво и его близкие на поезде приехали в Ленинград, где на несколько дней остановились в гостинице, а затем поездом отбыли в Москву.
Работал в лаборатории Института ядерных проблем АН СССР (Дубна).
Лауреат Сталинской премии (1953). В 1958 году он был избран членом-корреспондентом Академии наук СССР и награжден орденом Трудового Красного Знамени, в 1961–1966 годах был профессором кафедры элементарных частиц Московского государственного университета, а в 1962 году был награжден орденом Трудового Красного Знамени. В 1963 году Понтекорво была присуждена Ленинская премия за цикл работ по физике слабых взаимодействий и нейтрино. Тогда же его наградили орденом Ленина, избрали членом бюро Отделения ядерной физики АН СССР, а на следующий год — действительным членом Академии наук СССР.