Весной 1867 года университет был окончен, и А. А. Иностранцев взялся за кандидатскую диссертацию «Петрографический очерк острова Валамо». Эта работа по изучению горных пород с применением микроскопа ознаменовала начало новой эпохи в развитии петрографии в России. Это была первая работа с применением микроскопа в то время, когда и за границей «микроскопическая петрография» еще только зарождалась. Уже в декабре 1867 года молодой ученый с успехом доложил свою работу на первом съезде русских естествоиспытателей и врачей. Одновременно с научной работой А. А. Иностранцев занимается в университете преподаванием и пополнением вновь организуемого геологического и палеонтологического музея, хранителем которого он был назначен в 1868 году. В том же году, т. е. всего через два года после окончания университета, он уже защитил магистерскую диссертацию «Геогностическое строение западного берега Ладожского озера» (геогнозия — историческая геология) и приступил к чтению лекций. В 1870 году он стал доцентом палеонтологии и геологии. В следующем году он отправился в полуторагодичную заграничную командировку, которую использовал для многочисленных геологических экскурсий по Италии (Альпы), в районах Праги и Вены и для интенсивной работы в музеях Женевы, Цюриха, Мюнхена, Вены и Праги. А. А. Иностранцев ознакомился с постановкой преподавания, музейного дела и научной работы в иностранных университетах и музеях. Эта поездка дала ему возможность установить научные связи со многими выдающимися иностранными геологами того времени.
В 1873 году, вскоре после возвращения из‑за границы, А. А. Иностранцев защитил свою докторскую диссертацию «Геологическое исследование на севере России в 1869 и 1870 гг.» и был избран профессором по кафедре геологии Петербургского университета. А. А. Иностранцев был первым профессором геологии в вырастившем его университете и занимал кафедру геологии 49 лет — до самой своей кончины.
Он неустанно работал над пополнением кафедры учебными и научными материалами, над постановкой научной работы и вовлечением в эту работу молодежи. Всю свою жизнь он посвятил обогащению созданного им геологического и палеонтологического музея новыми ценными коллекциями и воспитанию кадров ученых — геологов. Впоследствии кафедра настолько выросла, что разделилась на несколько самостоятельных кафедр.
В те времена, когда А. А. Иностранцев сам учился в университете, весь геологический музей помещался… в двух шкафах! Легко себе представить, сколько сил и энергии надо было затратить ученому — энтузиасту на создание богатейшей коллекции, собрания образцов которой пользуются мировой известностью. В основу вновь созданного музея легла обширная палеонтологическая коллекция выдающегося русского естествоиспытателя профессора Э. И. Эйхвальда (1795–1876), в течение пятидесяти лет собравшего и описавшего массу замечательных остатков ископаемых организмов. Впоследствии к этому драгоценному собранию, являющемуся украшением университета, А. А. Иностранцев присоединил сборы профессора Киевского университета А. С. Роговича (1812–1872), многочисленных своих учеников, свои личные многолетние сборы, а также пожертвования путешественников. Создание кафедры геологии и большого музея при ней дало возможность поставить на большую высоту научную работу по геологии и ее преподавание. Многие из учеников д. Д. Иностранцева выросли в крупнейших ученых и сами имеют талантливых учеников — «научных внуков» А. А. Иностранцева. Имя А. А. Иностранцева тесно связано с историей геологического образования в России еще и потому, что им был создан первый русский общий курс геологии (в двух томах), выдержавший несколько изданий. По этому курсу учились многие поколения русских геологов. А. А. Иностранцев состоял также профессором Петербургских высших женских курсов, Технологического института, Военно — медицинской академии, Военно — инженерной академии, Академии Генерального штаба.