Проводником идеи христианизации Армении был выдающийся церковный и политический деятель Григорий Просветитель. Тиридат III прекратил преследования христиан, в результате которых еще недавно погибли привлекавшие много последователей странствующие проповедницы Рипсимэ и Гайанэ, и в 314 г. (традиционная дата — 301 г.) христианство стало государственной религией Армении. Принятие христианского вероучения давало в руки Тиридату необходимое идеологическое оружие и в то же время пока не втягивало ни в какое идеологическое подчинение великим державам: Восточная Римская империя официально еще не стала целиком христианской. Все «языческие» (в том числе зороастрийские) святилища были закрыты, уничтожены или переделаны в церкви, их владения переданы христианскому духовенству. Духовенство составило в обществе особое сословие, примыкавшее к азатам (поскольку не было податным). Возникли многочисленные монастыри. Во главе церкви стоял наследственный (в роду Григория Просветителя) епископ-католикос (не только от низшего, но и от высшего священства в то время не требовалось безбрачия). Католикос был одним из крупнейших феодалов. Церковь и монастыри владели помимо сельскохозяйственных угодий также ремесленными мастерскими; в качестве рабочей силы использовались люди, добровольно уходившие в монашество, но также рабы, лица, совершившие религиозные проступки, и шинаканы, сидевшие на епископских и монастырских землях.
Христианская проповедь равенства людей перед богом и загробного воздаяния находила отклик в народе и несколько успокоила нараставшее недовольство крестьянства. Однако почти сразу стали возникать секты, указывавшие на то, что официальное духовенство, собирая десятину (1/10 дохода) со всего населения, смыкается с ненавистными народу нахарарами, и требовавшие возвращения к уравнительному устройству первых христианских общин.
Богослужение велось в течение всего IV века, вероятно, посирийски(Отсюда множество сирийских слов, связанных с письменностью и церковным обиходом, сохранившихся в армянском языке.), что затрудняло миссионерско-проповедническую деятельность христианского духовенства. Первоначально, по-видимому, делались попытки писать по-армянски греческими или арамейскими буквами, однако ни тот, ни другой алфавит совершенно не подходили к звукам армянского языка. Поэтому впоследствии (в начале V в., незадолго до окончательного падения древнего Армянского царства) был создан специальный, весьма совершенный армянский алфавит. Создатель его Месроп Маштоц, сын свободного крестьянина, успел побывать воином, чиновником и монахом. Он хорошо знал сирийский и греческий, вероятно, и парфянский, позже изучил и кавказские языки, а его изобретение исходило из последних достижений греческой филологической науки. Оно открыло возможности создания церковных школ и литературы на родном языке. В течение V–VI вв. на армянский язык было переведено помимо Библии и евангелий много других религиозных, философских, исторических и литературных произведений с греческого, сирийского и, может быть, с парфянского. Появилось несколько выдающихся историков (Фавст Бузанд. Корюн, Агатангелос, Елише, Лазарь Парбский, Моисей Хоренский) и философов (Езник, Давид Непобедимый), писавших по-армянски. Развивались различные науки.