В 1926 году Неруда издает книгу стихов «Попытка бесконечного человека», в которой переходит от модернизма, характерного для предыдущего периода его творчества, к авангардизму. В этом же году Неруда издал книгу стихотворений в прозе «Кольца» (совместно с Томасом Лаго) и короткий авангардистский роман «Обитатель и его надежда».
В 1927 году Неруда приступает к дипломатической деятельности – чилийское правительство назначило Неруду консулом в Бирму. Затем он был консулом и в других странах (тогда – колониях) Юго-Восточной Азии: на Цейлоне, в Сингапуре, в Индонезии. Здесь он написал стихи, которые впоследствии вошли в книгу «Местожительство – Земля». Для этого периода творчества Неруды характерно состояние, которое он сам впоследствии назвал «лучезарным одиночеством». В Батавии он познакомился с Марикой Антониетой Хагенаар Фогельзанг, голландкой с острова Бали, которая стала его первой женой.
В 1932 году Неруда вернулся в Чили. Здесь он опубликовал, написанную прежде, книгу «Восторженный пращник», а также первый том книги «Местожительство – Земля».
В 1933 году Неруда, будучи консулом в Буэнос-Айресе, познакомился с Федерико Гарсиа Лоркой, который приехал сюда для постановки своей трагедии «Кровавая свадьба».
Через год Неруда по дипломатической службе отправляется в Испанию (Барселона, затем Мадрид). Здесь он сблизился с испанскими поэтами «поколения 27 года» и издавал литературный журнал «Зелёный конь поэзии». В Мадриде Неруда выпустил второй том книги «Местожительство – Земля» (1935). В 1936 году он расстался со своей первой женой и встретился с Делией дель Карриль.
18 июля 1936 года началась гражданская война в Испании. Неруда, как и многие другие деятели культуры, поддерживал республиканцев. Потрясённый ужасами войны и убийством Федерико Гарсиа Лорки, Неруда написал книгу стихов «Испания в сердце», напечатанную в осаждённом Мадриде.
В 1938 году он был направлен с краткосрочной миссией в Париж, где помогал республиканским беженцам эмигрировать в Чили.
С 1939 года Неруда занимал должность секретаря чилийского посольства в Мексике, а затем и генерального консула. В годы Второй мировой войны он пишет стихи, воспевающие героизм защитников Сталинграда и доблесть Красной армии. В это же время Неруда начинает работать над поэмой «Всеобщая песнь».
В 1943 году Неруда возвращается в Чили, где занимался активной политической деятельностью. В этом же году он женился на Делии дель Карриль.
4 марта 1945 года Неруда был избран в сенат Республики Чили, где представлял северные провинции Антофагаста и Тарапака. 15 июля 1945 года он вступил в Коммунистическую партию Чили. В этом же году Неруда получил Национальную премию по литературе.