Дюнан выступил в поддержку стремления европейских евреев вернуться на родину предков в Палестину. Еще в августе 1866 года он опубликовал брошюру «Всемирное и международное общество по возрождению Востока», где провозглашалась идея создания колонии евреев из Европы в Палестине. В поисках средств для этого предприятия Дюнан учредил в 1876 году «Общество сирийской и палестинской колонизации». Члены общества рассчитывали на выделение земельного участка турецким султаном Абдул-Хамидом II, пришедшим к власти 31 августа 1836 года, однако Русско-турецкая война, начавшаяся 24 апреля 1877 года, нарушила эти планы.
Семьи Анри Дюнан не создал. С 1872 года его связывали узы близкой дружбы с Леони Кастнер, вдовой известного композитора Жана-Жоржа Кастнера, которую они поддерживали на протяжении более чем пятнадцати лет, вплоть до ее кончины в 1888 году.
Для сбора средств в пользу «Всемирного альянса порядка и цивилизации» он короткое время читал лекции в Англии.
Забытый близкими и друзьями, в 1887 году он поселяется в Лондоне, опираясь на финансовую помощь нескольких сохранившихся сторонников. Некоторое время он прожил также в Париже, где состоял секретарем «Французского общества друзей мира» Фредерика Пасси.
Вскоре после начавшегося 27 февраля 1890 года процесса о его реабилитации, Дюнан вернулся в Швейцарию и начал странствовать от деревни к деревне, часто не имея и куска хлеба. Несмотря на нищету, он тщательно следил за своей внешностью, скрывая ветхость сюртука с помощью чернил и отбеливая рубашки мелом.
30 апреля 1892 года он поселился в приюте восточно-швейцарского городка Хейден. Там он и провел остаток жизни.
После многих лет безвестности его отыскал журналист Вильгельм Зондреггер, чье интервью с Дюнаном, опубликованное 17 мая 1895 года газетой «Цюрхерише фрейтагсцайтунг», было перепечатано многими европейскими газетами. Узнав о его бедственном положении, вдовствующая русская императрица Мария Федоровна, мать императора Николая II, назначила ему небольшую пенсию. Берта фон Зутнер посетила Дюнана и предложила помочь восстановить его репутацию. Зутнер часто писала о нем, и сам Дюнан с августа 1896 года стал сотрудничать с пацифистским журналом «Ваффен нидер!» («Долой оружие!»), который она издавала.
В конце 1901 года было объявлено, что 73-летний Жан Анри Дюнан «за вклад в мирное сотрудничество народов» стал лауреатом первой Нобелевской премии мира, которую он разделил с французом Фредериком Пасси. Этой премией отмечался прежде всего его вклад в мирное сотрудничество народов. Болезнь помешала Дюнану выехать из Хейдена в Кристианию (ныне Осло) для участия в церемонии награждения. Денежная сумма Нобелевской премии составила 150782 норвежских крон, половина которой – около 105000 швейцарских франков, пришлась на долю Дюнана.