Основной интерес для Робинсона представляли алкалоиды. В 1925 году совместно с сотрудником Дж. М. Галландом Робинсон изучил структуру морфина и тогда же синтезировал берберин. В следующем году он установил структуру неопина (бета-кодеина), а в 1935 году синтезировал бикуккулин.
Поскольку приготовление гидрастина, наркотина и тропинона (тесно связанного с атропином и кокаином) не составило труда, Робинсон полагал, что подобным же образом они должны синтезироваться растениями. Его теория биогенеза алкалоидов была позднее подтверждена анализом (с помощью изотопной метки) реакций, происходящих в растениях. Таким образом, он доказал биогенетическое родство псевдострихнина и вомицина (1948). Синтезировал, а затем определил структуру многих других алкалоидов, в том числе бруцина, акуамицина и (совместно с Р.Вудвордом – Нобелевская премия, 1965) аймалина.
Вместе с женой Робинсон провел исследование цветочных пигментов антоциана (синевато-красного цвета) и антоксантина (желтого цвета). Они синтезировали многие пигменты, идентичные природным веществам, разработали экспресс-тесты определения пигментов и опубликовали каталог пигментов цветов.
Еще одной интересной для Робинсона структурой были стероиды. В сотрудничестве со многими учеными, в том числе с Дж. У. Корнфортом (Нобелевский лауреат, 1975), Робинсон получил женский гормон эстрон и три синтетических эстрогена: стильбэстрол, гексэстрол и диенэстрол.
Внес вклад в электронную теорию органических соединений, в представления о распределении электронов и мезомерии в ароматических соединениях (1922—1926).
После начала Второй мировой войны занимался взрывчатыми веществами и защитой от химического оружия, стал одним из создателей химии антибиотиков и организаторов производства противомалярийных препаратов в Великобритании.
В 1945—1950 годах Робинсон – президент Лондонского королевского общества и важна его роль в налаживании научно-исследовательской работы в послевоенные годы, он способствовал активизации деятельности международных научных союзов.
В 1947 году Робинсону была присуждена Нобелевская премия «за исследования биологически важных растительных продуктов, особенно алкалоидов».
Знание строения и разработка методов синтеза алкалоидов служит базой для их будущего промышленного производства.
Строение того или иного алкалоида, являющегося лекарственным средством, служит отправной точкой для поисков новых синтетических лекарственных средств.
Вместе с Р. Вудвордом основал журнал по органической химии «Тетраэдрон», в 1957 году вышел первый его номер. Журнал пользуется заслуженным авторитетом.