Надо признать, что эта установка принесла ощутимые результаты. Так, в Англии в Кембриджском университете под руководством Орлова в течение 1934 года были завербованы Ким Филби, Дональд Маклин и Гай Берджесс. Сам Филби, уже будучи в Москве, воздерживался упоминать имя Орлова, хотя высоко ценил его и считал прекрасным разведчиком. Когда Филби по заданию советской разведки стал корреспондентом «Обсервера» и действовал на стороне Франко, он выезжал на тайные встречи во французский город Биарриц, где его встречал резидент и советник НКВД в Испании Орлов. Кроме того, следует особо отметить, что, помимо известной кембриджской группы под руководством Орлова, была создана оксфордская группа во главе с неким агентом под псевдонимом СКОТТ, ни один человек из которой не известен до сих пор.
В конце 1935 года Орлов получил приказ вернуться в СССР, и в декабре через Финляндию прибыл в Ленинград, а затем в Москву. Находясь в Москве, он смог достаточно подробно узнать об убийстве 1 декабря 1934 года в Ленинграде С.М. Кирова, и последовавших затем процессах над так называемой «ленинской гвардией». Однако сам Орлов ни в малейшей степени доверия Сталина не утратил, и когда в июле 1936 года в Испании началась Гражданская война, он был послан туда советником республиканского правительства для организации контрразведки и партизанской войны в тылу противника.
Он прибыл в Испанию в сентябре 1936 года с паспортом на имя Александра Михайловича Орлова вместе с семьей и незамедлительно приступил к работе. Шестнадцатого сентября Орлов уже в Мадриде, где в «Гей-лор-отеле», недалеко от Прадо, размещалось большинство советских военных советников. Одной из самых важных операций Орлова в это время был вывоз в Москву на нескольких судах и подводных лодках золотого запаса республиканского правительства в оплату военных поставок из СССР. Но основной сферой деятельности Орлова в Испании было оказание практической помощи в создании собственной разведки и контрразведки, естественно, под контролем НКВД. Попросту его главной задачей было «сталинизировать» республиканскую Испанию, что, безусловно, не раз вызывало резкие протесты со стороны республиканских лидеров.
Контрразведывательная работа Орлова строилась по советскому образцу. Уже через два месяца после прибытия в Испанию он сообщил в Москву о разоблачении резидентуры фашистской разведки, с его помощью были разгромлены подпольные фалангистские группы и развернуты партизанские действия против армии Франко. Сохранились и его многочисленные доклады о шпионах в рядах самих республиканцев. Однако главным объектом НКВД в Испании была ПОУМ — испанская марксистско-троцкистская партия, основанная в сентябре 1935 года в Барселоне руководителем европейского анархо-синдикализма, примкнувшим к III Интернационалу, Андресом Нином. Тут Орлов пошел испытанным путем. Мадридской контрразведке были подброшены поддельные документы (план обороны одного из пригородов Мадрида и закодированный текст к нему, на котором была нанесена симпатическими чернилами буква «Н», что должно было означать «Нин»), изготовленные двумя сотрудниками тайной полиции республиканцев А. Кастильей и X. Хименесом. Шестнадцатого июня 1937 года А. Нин и еще сорок руководителей ПОУМ в Барселоне были арестованы, их войска распущены, штаб закрыт, а ПОУМ объявлена вне закона.