Вскоре испанский генерал Монтеверде обратился за содействием к полудиким обитателям венесуэльских степей-«льяносов» – воинственным льянерос. Во главе иррегулярных формирований льянерос был поставлен астуриец Хосе Томас Бовес, по прозвищу Бовес-Крикун… Война, как и на первом этапе в Мексике, с обеих сторон приняла чрезвычайно жестокий характер. Боливар решил ответить тем же, приказав истребить всех пленников. После разгрома армии Боливара испанскими войсками он в 1812 году обосновался в Новой Гранаде (ныне Колумбия), где написал «Манифест из Картахены», а в начале 1813-го вернулся на родину. В августе 1813 года его войска заняли Каракас. Муниципалитет Каракаса торжественно провозгласил Боливара «освободителем Венесуэлы» (El Libertador). Была создана II Венесуэльская республика во главе с Боливаром. Национальный конгресс Венесуэлы подтвердил присвоенное ему звание Освободителя. Однако, не решившись провести реформы в интересах народных низов, он не сумел заручиться их поддержкой и потерпел поражение (1814). 6 июля 1814 года теснимая испанскими войсками армия Симона Боливара была принуждена покинуть столицу.
Осознав наконец необходимость освобождения рабов и решения других социальных проблем, Боливар убедил президента Гаити А. Петиона оказать повстанцам военную помощь и в декабре 1816 года высадился на побережье Венесуэлы. Отмена рабства (1816) и изданный в 1817-м декрет о наделении солдат освободительной армии землей позволили ему расширить социальную базу. На сторону Симона Боливара перешли отряды льянерос, у которых после смерти Бовеса (1814) появился новый лидер – Хосе Антонио Паэс, сам коренной льянеро.
После неудачной попытки собрать вокруг себя всех предводителей революции, чтобы действовать по общему плану, Боливар, при помощи голландского негоцианта Бриона, в мае 1817 года овладел Ангостурой и поднял против Испании всю Гвиану. Затем Боливар приказал арестовать своих бывших сподвижников Пиара и Марино (первый был казнен 16 октября 1817 года). В феврале 1818 года, благодаря присылке из Лондона солдат-наемников, ему удалось сформировать новую армию. Вслед за успешными действиями в Венесуэле его войска освободили Новую Гранаду (в 1819 году). В декабре 1819-го он был избран президентом провозглашенной Национальным конгрессом в Ангостуре (ныне Сьюдад-Боливар) Республики Колумбия (в историю вошла как Великая Колумбия), куда вошли Венесуэла и Новая Гранада. В 1822 году колумбийцы изгнали испанские силы из провинции Кито (ныне Эквадор), которая присоединилась к Великой Колумбии.