Осенью 1793 года Комитет общественного спасения поручил Брюну подавить контрреволюционный мятеж в Жиронде. 10 сентября 1793 года генерал был направлен в департамент Жиронду как полномочный представитель Конвента и стал военным комендантом главного города департамента – Бордо. Поручение по подавлению контрреволюционного восстания Брюн выполнил с решительностью и, как писал К. Маркс, «с чрезвычайной суровостью». До апреля 1794 года Брюн работал в военном комитете Национального Конвента.
31 марта 1794 года по постановлению соединенных комитетов общественного спасения и общей безопасности был арестован ближайший друг Брюна Жорж Жак Дантон. Когда это произошло, то сторонники Максимилиана Робеспьера опасались, что Гильом Брюн бросится на выручку своего соратника и покровителя, но тот даже и не подумал об этом, попросту отвернувшись от своего вчерашнего кумира. Многие «дантонисты» (Камилл Демулен, Эро де Сешель, Фабр д’Эглантин и др.) также были арестованы по обвинению в заговоре с целью низвергнуть национальное представительство и республику, затем осуждены и погибли на гильотине. Свою жизнь на эшафоте закончил и Дантон. По дороге на казнь революционер подбадривал себя словами: «Вперед, Дантон, ты не должен знать слабости!» А проезжая мимо дома, где жил Робеспьер, Дантон выкрикнул пророческие слова: «Максимилиан, я жду тебя, ты последуешь за мной!» Брюн же, переметнувшись на сторону Робеспьера, благополучно пережил кровавые дни якобинского террора. После переворота 9 термидора (июль 1794 года), положившего конец якобинской диктатуре, он сразу же присоединился к победителям, отмежевавшись от своих друзей-якобинцев. Он участвовал в карательных акциях термидорианцев на юге Франции, будучи одним из помощников комиссара Конвента Фрерона.
5 октября 1795 года Гильом Брюн в качестве одного из подчиненных Наполеону Бонапарту генералов совместно с Полем Франсуа Баррасом (впоследствии директором всех составов Директории и фактическим ее руководителем в 1795–1799 годах), которому в те дни было поручено командовать вооруженными силами Парижа, принимал участие в подавлении роялистского восстания, получившего название Вандемьерского мятежа. Активизировавшиеся после контрреволюционного термидорианского переворота (июль 1794 года) роялисты стремились к восстановлению монархии во Франции. Поводом к Вандемьерскому мятежу послужило принятие 22 августа 1795 года термидорианским Конвентом Французской конституции III года, лишившей монархистов возможности получить преобладание в законодательных органах. Сосредоточив в Париже значительное количество скрытых монархистов, роялисты 3 октября 1795 года окружили здание Конвента и создали серьезную опасность для термидорианского правительства. Поль Баррас, назначенный командующим правительственными силами, передал руководство военными операциями генералу Наполеону Бонапарту, который, применив пушки, 5 октября 1795 года ликвидировал роялистский мятеж. Как уже говорилось, активное участие в подавлении мятежа принимал и Гильом Брюн. 9 октября 1795 года Брюн был направлен в Версаль, а 30 октября 1795 года ему и Фрерону была поручена миссия в Марселе. В конце декабря 1795 года Гильом Брюн вернулся в Париж. C 10 сентября 1796 года он находился в Гренельском лагере, где помог Директории подавить волнения бабувистов (сторонников французского революционера Гракха Бабефа, пропагандирующего идею всеобщего социального равенства и осуществления его путем революционного переворота).