20 сентября 1961 года Пеньковский прилетел во Францию. В аэропорту Ле Бурже, что под Парижем, его встретил Винн и на своей машине отвез в гостиницу. Не зная точную дату прилета советской торговой делегации, англичанин ездил в парижский аэропорт к прибытию каждого московского рейса. Западные спецслужбы высоко ценили активность своего советского агента. На этот раз Пеньковский привез с собой не менее пятнадцати катушек с фотопленкой, на которой были запечатлены техническая документация, описание засекреченных технологий, чертежи ракет, сверхсекретные докладные записки и различная научно-техническая информация, которые на судебном процессе Пеньковского фигурировали под общим названием «шпионские материалы».
Спустя три дня после прибытия Пеньковского в Париж Винн привез его к мосту через Сену. Там на берегу реки состоялась встреча Пеньковского с одним из англо-американских разведчиков. На протяжении целого месяца представители западных спецслужб часто встречались с Пеньковским. Для этого использовалось время, когда тот был свободен от посещения советского посольства или выставки, которая явилась удачным поводом для его выезда за границу.
Во время своей третьей заграничной командировки Пеньковский хорошо поработал с агентами западной разведки. Он не только обсудил с ними привезенную им информацию, но и договорился о наиболее безопасных способах передачи своих последующих сообщений. Вот как советский суд коротко охарактеризовал одну из самых успешных шпионских операций Пеньковского:
«Находясь в Париже, Пеньковский на явочных квартирах регулярно встречался с представителями английской и американской разведок. На этих встречах он сообщал им о заданиях московского начальства, которые ему предстояло выполнить во время пребывания в Париже, сообщал сведения о сотрудниках советского посольства во Франции, представлявших для западных спецслужб особый интерес, идентифицировал их на фотографиях, кратко характеризовал их, а на плане нашего посольского здания указывал, где размещаются их кабинеты. Кроме того, он идентифицировал по имеющимся в распоряжении иностранной разведки фотографиям личность различных советских граждан, представлявших интерес для иностранной разведки, и давал по ним важную информацию, изучал приемы разведработы иностранных спецслужб и получал от них задания: продолжать фотографировать секретные материалы; подобрать и подробно описать восемь — десять тайников в Москве для безличного контакта; устанавливать дружеские отношения с офицерами и сотрудниками Государственного комитета по координации научно-исследовательских работ с целью получать от них шпионскую информацию; используя связи с военнослужащими ракетных войск, собирать материалы о новой советской военной технике. Помимо этого, находясь в Париже, Пеньковский продолжал изучение шпионской радиотехники, которую ему обещали переслать в Москву через Винна или Джанет Эн Чизолм».