Срок службы Прайма в ВВС заканчивался в августе 1968 года. По договоренности со своими кураторами из КГБ он устроился на работу в ЦПС, где должен был заниматься обработкой материалов, перехваченных из советских каналов связи. Прежде чем приступить к своим новым обязанностям в ЦПС, Прайм провел неделю на конспиративной квартире КГБ в ГДР, где его обучили работе с радиопередатчиком, технике шифровки сообщений, изготовлению микроточечных донесений и работе с микрофотокамерой. После каждого дня занятий Прайма запирали на ночь. Перед вылетом в Англию ему вручили чемоданчик с комплектом шифрблокнотов, набором материалов для тайнописи и четыреста фунтов наличными.
Первые семь с половиной лет своего пребывания в ЦПС Прайм проработал в специальном дешифровальном подразделении – так называемой Лондонской группе обработки (ЛГО). К осени 1969 года он закончил обучение на курсах повышения квалификации и сдал экзамены по русскому языку, по случаю чего получил поздравление из Москвы и четыреста фунтов стерлингов в качестве премиальных.
В том же 1969 году, после первой женитьбы, которая оказалась неудачной, Прайм начал названивать по телефону маленьким девочкам и говорить им всякие непристойности. В ЦПС его недолюбливали, считая человеком замкнутым и необщительным. Но он не вызывал особых подозрений по двум причинам. Во-первых, из-за специфики работы в ЦПС брали немало неординарных и эксцентричных личностей. Во-вторых, его замкнутость объясняли неудачной женитьбой и раздражением по поводу того, что повышение по службе вместо него получали другие и, как Прайм нередко жаловался, только из-за того, что он не имел высшего образования.
Разработка Прайма так и осталась за 3-м управлением КГБ, которое отказалось передать свою «звезду» ПГУ. Прайму предложили самому выбрать место встреч со связным. Он предпочел Австрию, потому что знал немецкий язык. Но в основном его связь с КГБ осуществлялась через «почтовые ящики» с помощью написанных симпатическими чернилами писем и через передачи московского радио. Безопасность связи с Праймом поддерживалась на самом высоком уровне. Ни разу за семь с половиной лет, которые он пробыл в ЛГО (с сентября 1968-го по март 1976 года), и за полтора года работы в штаб-квартире ЦПС в Челтнеме в графстве Глостершир (с марта 1976-го по сентябрь 1977 года) Прайм не попал под подозрение. Да и можно ли было подозревать ответственного по режиму в одном из подразделений ЦПС: в обязанности Прайма, в частности, входило ежегодное написание отчета, в котором он сообщал о проделанной за год работе по предотвращению нарушений режима секретности во вверенном его заботам подразделении ЦПС. Прайм завершил свою карьеру в ЦПС на посту руководителя сектора в группе анализа советских шифрсообщений, поддававшихся дешифровке.