С 1831 по 1832 год Шарлотта училась в школе мисс Вуллер, а с 1835 по 1838-й преподавала в ней. Затем она, как и Энн, стала гувернанткой.
В начале 1840-х годов Шарлотта Бронте поступила гувернанткой в дом уже достаточно известного писателя Уильяма Теккерея. Именно из этого важного периода ее жизни заимствована любовная линия романа «Джейн Эйр». Теккерей и Шарлотта, также как герои романа — граф Рочестер и Джейн, полюбили друг друга. А у Теккерея, как и у Рочестера, была психически больная жена.
Конечно, роман продолжал оставаться именно полуавтобиографическим. Рочестер был раза в два старше юной Джейн, а Теккерей — только на пять лет старше Шарлотты. Героя романа обманом заставили жениться на тяжело больной женщине; жена же Теккерея получила свою неизлечимую болезнь после третьих родов. У Рочесгера была только незаконная дочь, которую он выдавал за воспитанницу. А самое главное — готическая атмосфера романа, тайна, долго и тщательно скрывавшаяся, не соответствовали реальности: о болезни жены Теккерея было хорошо известно, и он этого не скрывал.
У романа «Джейн Эйр» счастливый конец: его героиня соединяется с возлюбленным. У Шарлотты все сложилось иначе — она покинула дом Теккерея, так как он не мог жениться на ней из-за существовавшего запрета на развод.
В 1842 году Шарлотта вместе с сестрой Эмили отправилась в брюссельский пансион изучать языки. Через четыре года, взяв псевдонимы, три сестры Бронте выпустили совместный поэтический сборник «Стихотворения Каррер, Эллис и Эктон Белл». На следующий год они решили выступить уже как романистки, используя те же псевдонимы. В 1847 году вышли роман Эмилии Бронте «Грозовой перевал», роман Энн Бронте «Агнес Грей» и роман Шарлотты Бронте «Джейн Эйр».
Роман Шарлотты имел большой успех. Она посвятила его Теккерею, вызвав этим немало пересудов. Испуганная ими, она даже ездила к нему просить прощения, но Теккерей и не собирался ни в чем ее обвинять. Впоследствии Шарлотта Бронте уверяла всех, и не без успеха, что не была знакома с Теккереем, ничего не знала о его семейной драме и что посвящение — это всего лишь знак уважения к творчеству писателя. Для большего правдоподобия она выдумала историю о своей несчастной любви к руководителю брюссельского пансиона Хегеру (он жил в другой стране, и его репутации ничего не грозило).
В том же 1847 году был напечатан самый известный роман Теккерея «Ярмарка тщеславия». Бронте и Теккерей находились на вершине своего творчества. Но быть вместе они не могли.
Начали ходить слухи, что под фамилией Белл, несмотря на разные имена, скрывается один автор. Чтобы развеять их, в июле 1848 года Шарлотта и Энн посетили своего издателя, с которым до этого не встречались, и сообщили ему свои настоящие имена.