В годы Крымской войны, в 1854 г., монастырь будет подвергнут девятичасовому обстрелу английской эскадрой за отказ предоставить продовольствие, но братию это не устрашит, а англичане не решатся на штурм внушительной цитадели.
В дальнейшем в монастыре продолжится каменное строительство и будут возведены церковь Благовещения (1596–1601), каменные палаты (1615 г.), колокольня (1777 г.), Николаевская церковь (1834 г.). В 1859 г. будет сооружен Свято-Троицкий собор, куда перенесут мощи соловецких чудотворцев Зосимы и Савватия, а над мощами преподобного Германа будет возведена церковь. В начале XX в. монастырь насчитывал уже 19 храмов и 30 часовен. Будучи крупнейшим торговцем на Русском Севере, обитель также имела ряд доходных производств: свечное, гончарное, кирпичное, лесопильное, кожевенное, мельницы и т. д. Также здесь имелись: метеостанция, радиостанция, гидроэлектростанция и ботанический сад, где выращивались экзотические для севера яблоки и розы. Общеизвестно, что Петра I монахи угощали даже парниковыми арбузами. Но не меньшее внимание обращалось духовному просвещению. Было организовано Братское училище, и работала крупнейшая библиотека. В обителе круглогодично проживало до 850 человек, в том числе до 250 монахов.
До начала XX в. монастырь широко использовался в качестве политической и церковной тюрьмы, камеры которой размещались в монастырских башнях и стенах. Их тесные размеры составляли до полутора метров в длину и метра в ширину и высоту, обрекая заключенных на невыносимые условия существования, не видевших годами света и пребывавших в вечном холоде. Дабы «пребывати во все дни живота и… зоточену быть, в молчании каяться о прелести живота своего и питаему быть хлебом слезным» — таким напутствием сопровождали в письмах обреченных. В 1842 г. для узников построят трехэтажное здание тюрьмы и казармы для охраны. В начале XVII в. здесь проведет шесть лет татарский князь и одно время соправитель царя Симеон Бекбулатович. За несогласие с никоновскими реформами сюда будут сосланы управляющий печатным двором князь Львов и бывший царский любимец архимандрит Саввино-Сторожевского монастыря Никанор. В петровские времена здесь отбывал девять лет заключения князь Василий Долгорукий. Также отбывал здесь заключение последний кошевой атаман Запорожской Сечи Петр Калнышевский, просидев в каменном мешке 26 лет. В 1801 г. он был помилован Александром I, но остался в монастыре, скончался через 2 года в возрасте 113 лет. Из Красноярска сюда будет переведен декабрист Ф. Шаховской, и здесь отбудут наказание некоторые участники тайного общества и многие другие. Лишь в 1903 г. тюрьма на Соловках будет упразднена.