Начало революционной деятельности Л. К. Мартенса совпало с приездом в Петербург В. И. Ленина. С осени 1893 г., установив связь с марксистскими кружками и передовыми рабочими, В. И. Ленин развернул огромную работу по созданию самостоятельной марксистской рабочей партии. По его инициативе петербургские марксистские кружки в 1895 г. объединились в единую социал-демократическую нелегальную организацию, принявшую название «Союз борьбы за освобождение рабочего класса». Под руководством В. И. Ленина «Союз борьбы» совершает поворот от пропаганды в небольших кружках к агитации в широких массах рабочего класса. В этот период значительно расширяется сеть кружков на заводах и фабриках, проводятся рабочие сходки, организуется массовый выпуск прокламаций. Активное участие в этой работе принимает и группа студентов-технологов, в состав которой входил Л. К. Мартенс. Продолжая вести кружок в железнодорожных мастерских, молодой революционер организует рабочие сходки, распространяет прокламации «Союза борьбы».
В конце 1895 г. встревоженное деятельностью «Союза» царское правительство наносит ему жестокий удар. В ночь на 9 декабря была арестована руководящая группа организации во главе с В. И. Лениным. Однако члены «Союза», оставшиеся на свободе, продолжали борьбу. Среди них был и Л. К. Мартенс.
Руководствуясь указаниями, поступавшими из тюрьмы от В. И. Ленина, «Союз» стремится охватить своим влиянием еще более широкие массы рабочего класса. В начале 1896 г. члены «Союза» организуют несколько массовых сходок. По сообщению охранки, на двух из них выступает с речью Л. К. Мартенс. В апреле 1896 г. «Союз» выпускает две тысячи прокламаций, посвященных пролетарскому празднику 1-е Мая. Через членов своего кружка Л. К. Мартенс распространяет эти прокламации в мастерских Варшавской железной дороги. Он же в мае 1896 г. организует выпуск листовки, предлагавшей петербургским рабочим избрать своим представителем в Международное Социалистическое бюро Интернационала Г. В. Плеханова.
Лето 1896 г. приносит «Союзу борьбы» большую победу: под его руководством в Петербурге проходит массовая стачка текстильщиков, охватившая свыше 30 тысяч рабочих. Впервые в истории России пролетариат поднимался на борьбу за свои права под руководством социал-демократической организации. И член «Союза борьбы» Мартенс принимает самое деятельное участие в проведении этой забастовки — в организации сходок представителей бастующих предприятий, в распространении листовок, освещающих ход стачки, и т. д.
Имя молодого революционера все чаще и чаще начинает мелькать в донесениях охранки. О его «преступной деятельности» среди рабочих министр внутренних дел сообщает и непосредственно Николаю II.