Важнейшим этапом в творческом развитии Рахманинова стало создание в 1909 году Третьего фортепианного концерта. Не уступая своему предшественнику по свежести вдохновения, мелодическому богатству и красоте тем, Третий концерт несет на себе печать большей зрелости и сосредоточенности мысли. Асафьев считал, что именно с Третьего концерта началось окончательное формирование «титанического стиля рахманиновской фортепианности» и черты «наивно романтической фактуры», свойственные ранним сочинениям композитора, полностью преодолеваются им.
В том же году Рахманинов впервые успешно гастролирует в США и Канаде. Он играл сольные концерты, выступал с оркестрами как дирижер и пианист. Огромное впечатление на американскую публику произвел его Второй концерт. Здесь же он впервые познакомил публику с Третьим концертом, который посвятил известному пианисту И. Гофману. Рахманинов объехал всю страну. В некоторых городах он выступал по нескольку раз. Например, в Нью-Йорке — 8 раз.
Несмотря на блестящий прием и предложения заключить контракты, Рахманинов душой рвался в Россию. В одной из русских газет напечатали его письмо: «Надоела Америка. Вы подумайте: концертировать чуть не ежедневно почти три месяца… Успех был большой, заставляли бисировать до семи раз, что по тамошней публике очень много. Публика удивительно холодная, избалованная гастролями первоклассных артистов, ищущая всегда чего-нибудь необыкновенного, непохожего на других. Тамошние газеты обязательно отмечают, сколько раз вызывали, и для большой публики это является мерилом вашего дарования».
В 1910 году Рахманинов обращается к духовной музыке. Он пишет Литургию св. Иоанна Златоуста. Рахманинов не прибегает в своей Литургии к знаменному и другим одноголосным распевам Древней Руси, создавая «свободную» композицию, в которой выражает свое понимание смысла литургического действа, свое личное отношение к богослужебным текстам. Композитор стремится к созданию высокохудожественной церковной музыки, которая, не нарушая благоговейной простоты и строгости богослужебного чина, в то же время обладала бы самостоятельной эстетической ценностью.
Вокально-симфоническая поэма «Колокола» на стихи Эдгара По в русском переводе К. Д. Бальмонта, написанная в пору высокой творческой зрелости Рахманинова в 1913 году, по значительности своего замысла и мастерству его воплощения принадлежит к наиболее выдающимся образцам русской музыки кануна Первой мировой войны. Напряженно экспрессивный, беспокойный характер музыки «Колоколов» обусловлен предчувствием грядущих трагических перемен. В четырех ее частях представлен жизненный путь человека от полной надежд и ожиданий юности до печальной кончины. Звон колоколов, звучащих то светло и радостно, то тревожно и зловеще, как грозное предупреждение, то глухо и мрачно, символизирует разные этапы этого пути.