Калиостро владел латынью, итальянским, испанским, французским, немецким языками и «весьма неуверенно» английским. Замечено также, что писал он с орфографическими ошибками, а арабский язык его «был очень невнятен».
Сам Калиостро издал несколько книг, одна из которых, «Таинственные чары, Волшебная книга великих открытий», переиздавалась в России несколько раз. В ней довольно подробно описаны обряды и ритуальные приемы египетских жрецов, объясняются действия некоторых лечебных трав, а также гашиша и опиума, которые вызывают галлюцинации, исследуется явление сомнамбулизма (лунатизма)... Есть там и глава о колдунах и знахарях, об их вреде для народа (!). В книге отрицается существование каких бы то ни было духов и чертей.
Но вот 1 октября 1779 года Калиостро поместил объявление в газете о своем отъезде за границу. Как говорят, здесь не обошлось без вмешательства самой императрицы. Ей не понравилось благоволение, которое оказывал князь Потемкин Лоренце, жене гостя.
Карету графа провожала большая толпа его русских почитателей, в числе которых находились и весьма знатные особы. Калиостро заверил присутствующих, что он отправляется в путь с великой надеждой на скорое возвращение в Россию, где он рассчитывает поселиться навсегда...
Позднее в своей книге «История моих путешествий в Россию, Турцию, Италию и к Египетским пирамидам» Калиостро писал:
«Я не мог без восхищения и удивления наблюдать сию столицу обширной Российской империи. Эта вчера родившаяся империя, еще совсем недавно погруженная во мрак невежества, деспотизма и варварства, сегодня гордо вздымается над мерзлыми пространствами и под бронзовым небом, исполнена величия и блеска... своей неустанной деятельностью эта империя превратилась в одну из цветущих мирозданий, вызвавшая к жизни искусства... повсюду возвышаются красивейшие здания,— все свидетельствует о ее величии... Прошло совсем немного времени, а Санкт-Петербург уже соперничает с Лондоном и Парижем, в нем процветают науки и искусства... и европейские нравы еще не испортили столь крепко скроенного народа, который сохранил суровость нравов, свойственных этим сильным душам...»
Калиостро покинул столицу Российской империи в марте 1780 года. Однако обратно, как он обещал и надеялся сам, граф уже не вернулся. Судьба предопределила ему такие испытания, преодолеть которые Калиостро не было дано.
Объехав пол-Европы, граф поселился в Париже. От перенапряжения, истощения физических и духовных сил он мечтал только об отдыхе. Однако его имя оказалось замешанным в афере кардинала де Рогана и графини де Ла Мотт Валуа с бриллиантовым ожерельем. Кардинал и графиня, оказавшись за решеткой, свалили всю вину на Калиостро — «авантюриста, вора и мошенника». 22 августа 1786 года полиция обыскала его дом, выбросив на улицу все бальзамы и целебные травы. Затем вместе с женою Калиостро арестовали... И вот, сидя в Бастилии, граф написал знаменитое «Оправдание графа Калиостро по делу кардинала Рогана о покупке славного склаважа (ожерелья) во Франции, писанное им самим».