Новое печальное известие пришло из Касселя: 4 апреля 1863 года в возрасте семидесяти трех лет скончался брат Людвиг Эмиль Гримм, художник, который на многочисленных картинах и рисунках запечатлел мир и окружение братьев Гримм. Он был профессором Академии искусств в Касселе. Эта смерть повергла Якоба в глубокий траур.
Все новые и новые планы возникают у него, но никому он их не раскрывает. Известно только, что он хотел написать новое предисловие к сборнику сказок, намеревался продолжить сборник «Судебных приговоров», обдумывал книгу о немецких нравах и обычаях, замышлял статью об ирландском эпическом цикле «Оссиан». Написал рецензию на статью, посвященную легендам о животных, — «Лис Рейнхарт», и думал о рецензировании переписки между Гёте и Карлом Августом. Он находил еще время читать новые книги. Так, прочитав сборник греческих сказок, Якоб смог убедиться еще раз, что их совместное с Вильгельмом издание «Сказок» имеет достойное продолжение. Когда 9 июня 1863 года Якоб открыл экземпляр первого тома «Немецкой грамматики», то понял, что продолжить работу над ней уже не сможет. Он листал страницу за страницей, и в памяти всплывали приятные воспоминания. Просматривал пометки, сделанные его собственной рукой, дополнения. За датами на полях стояли определенные события или небольшие происшествия. Вот засушенный лист или цветок, между другими страницами — цветная ленточка, перо какой-то птицы, несколько картинок: мать берет ребенка из колыбели и целует его; крестьянин на лесной дороге, погоняющий лошадей с нагруженным возом. А вот силуэт ребенка из розовой бумаги, который Якоб вырезал и наклеил на одну из страниц «Грамматики».
В один из дней июня 1863 года, поставив дату, он как бы попрощался с этим произведением, над которым он трудился на протяжении десятилетий и которым он открыл путь к новой науке. Все внимание он теперь сосредоточил на «Словаре немецкого языка».
Когда же у него выдавалась свободная минута, он шел на прогулку до Тиргартена и обратно. В это время его можно было видеть одетым в серый летний костюм; широкополая шляпа лишь частично прикрывала седые длинные волосы. Он шагал прямо, лишь слегка наклонив голову вперед, заложив левую руку за спину. Палкой он не пользовался. Так он гулял в стороне от шума все разрастающегося Берлина. Якоб шагал по дорожкам Тиргартена, радовался идиллической красоте парка, останавливался, прислушивался к шелесту листвы — с некоторого времени он стал хуже слышать. Он не страдал от этого, так как, по его собственным словам, «никогда не испытывал потребности в общении со многими людьми» — ему вполне было достаточно небольшого круга дорогих для него людей.