В тот же день вечером в одном из указанных Винном номеров гостиницы «Маунт Ройял» Пеньковский имел встречу с английскими разведчиками, назвавшимися Грилье и Майклом, и представителями американской разведки, которые представились как Александр и Ослаф. Он подробно рассказал разведчикам свою биографию и сообщил о своих возможностях по сбору интересующей их информации.
После этого был письменно оформлен акт вербовки, в котором Пеньковский написал обращение о предоставлении ему «в случае необходимости» английского подданства или гражданства США. На следующих встречах с английскими и американскими разведчиками в Лондоне он ознакомился с правилами обращения с фотоаппаратом «Минокс», порядком приема радиопередач из разведцентра с помощью транзисторного приемника, правилами пользования тайнописной копировальной бумагой, специальными блокнотами, предназначавшимися для зашифрования и расшифрования радиосообщений, а также изучил соответствующие инструкции.
4 мая 1961 года Пеньковский получил от разведчиков упакованные в два пакета фотоаппарат «Минокс», 20 фотопленок, транзисторный радиоприемник «Сони» японского производства, два шифровальных блокнота и записную книжку с тайнописной копировальной бумагой. Это шпионское снаряжение иностранные разведчики рекомендовали Пеньковскому хранить в специально оборудованном у себя дома тайнике. Было оговорено, что если Пеньковскому в будущем не удастся выехать в командировку в капиталистические страны, то дальнейшие инструкции ему будут передаваться через Винна, имеющего возможность посещать Советский Союз под видом бизнесмена. Александр и Грилье предупредили Пеньковского, что Винн уже в скором времени приедет в Москву и привезет от них письмо, а в случае необходимости ему будут переданы соответствующие указания по радио.
Тогда же Пеньковский был представлен одному из руководителей английской разведки и получил задание фотографировать секретные документы.
Возвратившись 6 мая 1961 года в Москву, Пеньковский приступил к выполнению заданий: сфотографировал на 20 пленках ряд секретных научно-технических материалов и 27 мая передал эти пленки, а также исполненное тайнописью письмо прибывшему в Москву Винну. В свою очередь англичанин передал Пеньковскому инструктивное письмо разведцентра и 30 фотопленок к аппарату «Минокс».
В июле 1961 года Пеньковский снова приехал в служебную командировку в Лондон, где передал Винну в пакетах 16 экспонированных фотопленок с секретными материалами научно-технического и иного характера.
За время пребывания в Англии с 18 июля по 8 августа 1961 года Пеньковский пять раз встречался с представителями английской и американской разведок: четыре раза на конспиративной квартире в Лондоне и один раз на конспиративной даче в предместье города. На этих встречах присутствовал еще один английский разведчик – Радж.