Антонеску набирал популярность в финансово—промышленных кругах. Опасаясь роста влияния Антонеску, король Кароль II в середине 1938 г. отдал приказ об аресте генерала, но вскоре тот был освобожден. После ряда непопулярных действий (передачи Бессарабии и Северной Буковины СССР, территориальных уступок Болгарии и Венгрии) Кароль II оказался в полной изоляции. В июле 1940 г. Антонеску направил Каролю письмо с протестом против возвращения СССР Бессарабии и был посажен под домашний арест. Под давлением правящих кругов Кароль II был вынужден в сентябре 1940 г. назначить Антонеску главой «национального легионерского правительства» (легионеры — румынский вариант немецких штурмовиков), в состав которого вошли не только военные сторонники Антонеску, но и представители фашистского движения «Железная гвардия». И это притом, что Антонеску не стеснялся во всеуслышанье называть короля «воплощением морального разврата».
На следующий день он потребовал от Кароля II отречься от престола в пользу своего сына Михая I, что и было сделано. Уже в сентябре 1940 г. в Румынию прибыла германская военная миссия, а в Плоешти для охраны нефтяных разработок были направлены части 13–й мотопехотной и 16–й танковой германских дивизий. 23 ноября 1940 г. Антонеску подписал протокол о присоединении Румынии к Антикоминтерновскому пакту.
Антонеску отменил действие Конституции, усилил репрессии против оппозиции (к сентябрю 1940 г. в Румынии было создано 35 концлагерей). Румыния была объявлена национал—легионерским государством, а ее правящей партией — «Железная гвардия». Одновременно Антонеску был вынужден принимать меры к обузданию развернутого «Железной гвардией» террора. 30 ноября 1940 г. объявил о роспуске легионерской полиции. На встрече с Гитлером в Берлине в январе 1941 г. заручился его поддержкой в борьбе с «Железной гвардией». 20 января 1941 г. «Железная гвардия», считавшая, что Германия ее поддержит, подняла мятеж, однако Гитлер сделал ставку на Антонеску, и тот 22 января подавил выступление, разогнал «Железную гвардию», выгнав всех железногвардейцев с ответственных должностей, и создал правительство из своих сторонников. Произошедшее в Румынии чем—то напоминало события в Германии 1934 года, когда Гитлер расправился с лидерами штурмовиков. Существует версия о том, что Гитлер якобы сказал:
«В Румынии есть один порядочный человек, да и тот Антонеску».
Антонеску был провозглашен руководителем государства (кондукэтором) и Верховным главнокомандующим румынской армии. Он установил в стране режим личной власти, основой которой была армия (полностью поддерживавшая Антонеску). По требованию Германии организовал депортацию около 40 000 румынских евреев в германские концлагеря; при этом было конфисковано их имущество на сумму около 40 миллионов долларов. Позже санкционировал аресты евреев на присоединенной к Румынии советской территории (Молдавия, Одесса и т. д.). В течение 1941 г. на территории Румынии была создана германская группировка из 11–й германской, 3–й и 4–й румынских армий, предназначенная для войны против СССР. На стороне Германии вступил 22 июня 1941 г. в войну против СССР. После взрыва, уничтожившего 22 октября 1941 г. штаб румынских войск в Одессе, приказал расстрелять за каждого убитого офицера — 200, за каждого солдата — 100 евреев (всего по этому приказу убиты 25 тысяч одесских евреев).