Встреча с Фрейдом обозначила важную веху в научном развитии Юнга. К моменту личного знакомства в феврале 1907 года в Вене, куда Юнг приехал после непродолжительной переписки, он был уже широко известен как своими опытами в словесных ассоциациях, так и открытием чувственных комплексов. Используя в опытах теорию Фрейда — его труды он хорошо знал, — Юнг не только объяснял свои собственные результаты, но и поддерживал психоаналитическое движение как таковое. Встреча дала начало тесному сотрудничеству и личной дружбе, продолжавшимся вплоть до 1912 года. Фрейд был старше и опытнее, и нет ничего странного в том, что он стал для Юнга, в некотором смысле, отцовской фигурой. Со своей стороны, Фрейд, воспринявший поддержку и понимание Юнга с неописуемым энтузиазмом и одобрением, уверовал в то, что наконец-то нашел своего духовного «сына» и последователя. В этой глубоко символической связи «отец — сын» росли и развивались как плодотворность их взаимоотношений, так и семена будущего взаимоотречения и размолвки. Бесценным даром для всей истории психоанализа является их многолетняя переписка, составившая полновесный том /6- P.650 [том содержит 360 писем, охватывающих семилетний период и варьирующих по жанру и объему от короткой поздравительной открытки до фактического эссе в полторы тысячи слов]; 7- С. 364–466 [на русском языке переписка частично опубликована здесь]/.
В феврале 1903 года Юнг женился на двадцатилетней дочери преуспевающего фабриканта Эмме Раушенбах (1882–1955), с которой прожил вместе пятьдесят два года, став отцом четырех дочерей и сына. Вначале молодые поселились на территории клиники Бурхгольцли, занимая квартиру этажом выше Блейлера, а позже — в 1906 году — переехали во вновь отстроенный собственный дом в пригородное местечко Кюснахт, что неподалеку от Цюриха. Годом раньше Юнг начал преподавательскую деятельность в Цюрихском университете. В 1909 году вместе с Фрейдом и другим психоаналитиком — венгром Ференчи, работавшим в Австрии, Юнг впервые приехал в Соединенные Штаты Америки, где прочел курс лекций по методу словесных ассоциаций. Университет Кларка в штате Массачусетс, пригласивший европейских психоаналитиков и праздновавший свое двадцатилетнее существование, присудил Юнгу вместе с другими почетную степень доктора.
Международная известность, а с ней и частная практика, приносившая неплохой доход, постепенно росли, так что в 1910 году Юнг оставляет свой пост в Бурхгольцльской клинике (к тому времени он стал клиническим директором), принимая все более многочисленных пациентов у себя в Кюснахте, на берегу Цюрихского озера. В это время Юнг становится первым президентом Международной ассоциации психоанализа и погружается в свои глубинные исследования мифов, легенд, сказок в контексте их взаимодействия с миром психопатологии. Появляются публикации, довольно четко обозначившие область последующих жизненных и академических интересов Юнга. Здесь же более ясно обозначилась и граница идеологической независимости от Фрейда во взглядах обоих на природу бессознательного психического.