Первым шагом к осуществлению постройки было собрание землевладельцев, по землям которых должен был пройти магистральный канал. Вырабатывать соглашение должны были юристы, и Зюсс на некоторое время был свободен.
Ему пришлось участвовать в разработке плана сооружения здания придворного музея и в обсуждении предложенных проектов. Приглашенные архитекторы, в силу господствовавшей тенденции украшения Вены, предлагали проекты красивых зданий, мало заботясь об удобном и целесообразном размещении экспонатов и соответствующем освещении их. Дискуссии на заседаниях занимали много времени и доставляли мало удовлетворения. Зюссу с трудом удалось провести часть своих предложений.
Весной и летом этого года Зюсс вновь посетил Северную Италию, побывал в Кроатии и Боснии для продолжения своих исследований в южных цепях Альп. В Италии он неожиданно встретился с Карло Тоальдо, товарищем по тюремной камере. После уступки Ломбардии в 1859 году Тоальдо был освобожден и вернулся на родину. В 1866 году он участвовал в отряде добровольцев, действовавших против австрийцев в Южном Тироле. Если бы Зюсс пошел на итальянский фронт, друзья могли бы очутиться друг против друга с винтовками в руках, а теперь они братски обнимались.
Некоторые выводы Зюсса о строении Альп были уже известны в ученом мире, и к нему обращались молодые геологи, желавшие принять участие в его экскурсиях. Так, в Италии к нему присоединились Шленбах из Ганновера, Вааген и Неймайр из Мюнхена, Бенеке из Гейдельберга — выдающиеся представители молодой германской школы. В Виценце итальянские геологи пригласили Зюсса на банкет, на котором присутствовал и знаменитый поэт Алеарди, увенчанный лаврами на празднествах в честь Данте во Флоренции. На банкете до утра беседовали об искусстве и поэзии.
По пути в Тироль Зюсс с удивлением убедился, что громадный гранитный массив Сима д'Аста целиком сдвинут на юг. Изучение вицентийских цепей подтвердило резкое отличие южных Альп от северных. Продолжение первых нужно было искать на юго-востоке, в Кроатии, куда и направился Зюсс. Он посетил оставленный медный рудник Руда и железный и медный рудник Тергове, расположенный в лесу на границе Далматии. Здесь, вблизи турецкой границы, люди ходили от шахты к шахте с револьверами в карманах, так как в густых лесах на рубеже трех государств бандиты, свободно переходя границу, укрывались от преследования.
Зюссу хотелось посетить Боснию, принадлежавшую в то время Турции, но это было связано с большими затруднениями. Он смог проехать совместно с директором рудника, его женой и дочерью только до соседнего городка Нови, в гости к турецкому купцу Суло Ага. Дамы прошли в его гарем, куда сбежались соседки посмотреть на европейских женщин, которые осмеливаются ходить по улицам с открытыми лицами. Турчанки ходили босиком, ногти на руках и ногах были выкрашены красной краской, волосы заплетены в массу мелких косичек.