Саймири принадлежит к самым трусливым животным, но во всех своих действиях он выказывает себя настоящей обезьяной. Нравом он напоминает ребенка, на которого похож и лицом: «…то же выражение невинности, та же лукавая улыбка, тот же быстрый переход от радости к печали». Его лицо служит верным отражением внешних впечатлений и внутренних ощущений. В минуты испуга в его больших глазах показываются слезы; горе тоже выражается слезами. В неволе саймири жалуется и визжит по самому незначительному поводу. Чувствительность и раздражительность его одинаково велики, но он вовсе не своеволен, напротив, так добродушен, что невозможно на него сердиться. Саймири внимательно следит за всеми действиями своего хозяина. Когда ему что-то говорят, он пристально всматривается в лицо говорящего, следит глазами за каждым движением его губ, старается к нему приблизиться, садится на его плечо, дотрагивается до его зубов и языка, как будто старается угадать смысл непонятных ему звуков. Пищу саймири берет руками, а иногда и ртом.
Это животное всеми любимо за свой добрый нрав; его охотно держат в домах. Часто можно встретить саймири даже в хижинах диких племен. Потерю свободы переносит плохо, среди людей живет недолго. Однако же Капплер в течение 13 лет держал у себя на родине такую обезьянку.
Индейцы выбирают для охоты за саймири преимущественно холодные, дождливые дни. Мясо их они считают не таким вкусным, как у других обезьян (оно, говорят, пахнет козлом), поэтому индейцы преследуют их не ради мяса, а для того чтобы приручить. «Пустив стрелы, пропитанные слабым раствором яда, в кучу таких обезьян, — говорит Гумбольдт, — можно поймать много живых детенышей. Молодой саймири даже при падении не выпускает шеи или плеча мертвой матери и, если сам не ранен, остается висеть на ее трупе. Большая часть из тех обезьян, которых мы встретили в хижинах индейцев, оторваны от тела матери. Взрослые животные легко вылечиваются от ран, но все же умирают, так и не привыкнув к неволе, поэтому их очень трудно доставить живыми к берегу моря. Как только с ними перейдут из лесной полосы в степь — они становятся печальными и унылыми. Нельзя приписать эту перемену незначительному увеличению тепла; она происходит скорее от усиления света, уменьшения сырости и от каких-нибудь изменений в составе воздуха на берегу моря». По этой причине саймири почти никогда не встречаются у европейских торговцев зверями и в наших зоологических садах.
При заботливом уходе они выдерживают в неволе до семи месяцев, и только холодное время года губит их. Гааке сообщает, что в 1889 году в зоологический сад во Франкфурт привезли из Лондона четырех саймири. Они прибыли туда благополучно, но были вялыми и неповоротливыми и умерли через 2–3 недели.