Несколько последовавших друг за другом смертей — отца, любимой тети, обожаемой кузины — усилили его пьянство. «Я набросился на абсент, — писал он об этой поре. — Абсент днем и ночью». Женитьба вроде бы образумила его года на два, но семейного счастья уже не было, когда в 1871 году разразилась катастрофа, разрушившая брак: Верлен встретил Артюра Рембо, юного поэта, и до одержимости пленился им. С ним он провел несколько самых лучших и самых худших часов своей жизни. Уже после смерти Рембо, один сочувствующий журналист, оглядываясь в прошлое, напомнил Верлену о тех выстрелах, предположив, что Верлен испытал облегчение, когда понял, что только ранил Рембо. «Нет, — ответил Верлен, — я был разъярен тем, что потерял его, и был бы рад, если бы он умер… Да, он умел соблазнять, дьявол! Я вспомнил, как мы бродили по дорогам, одичав и опьянев от стихов, и эти дни вернулись ко мне, как прибой, благоухающий страшной радостью…»
В 1872 году Верлен и Рембо приехали в Лондон и сняли комнату на Хоуланд-стрит, недалеко от Тоттенхэм-Корт роуд (сейчас там административные здания. От дома XVIII века, на котором в 50-х годах XX установили памятную доску, ничего не сохранилось). Верлен писал Лепеллетье, что Лондон несколько отличается от Парижа: «"Мы выпивки не держим", — сказала служанка, к которой я обратился с коварной просьбой: „Мадемуазель, будьте добры, один абсент“». Но со временем Верлен открыл для себя Сохо и французское кафе на Лестер-сквер, а в следующий приезд он встретился с Эрнестом Доусоном и пошел с ним в «Корону».
В 1873 году Рембо порвал с Верленом. Тот выстрелил в него два или три раза и ранил его в запястье. Было это в Брюсселе, и Рембо, несмотря на рану, решил уехать в Париж, а Верлен и его многострадальная мать поехали провожать его на вокзал. Там Верлен, все еще вооруженный револьвером, снова разволновался, и Рембо пришлось позвать полицейского. Верлена арестовали и сначала обвинили в покушении на убийство, а потом обвинение смягчили до преступного посягательства. Его, возможно, оправдали бы, если бы не разоблачили их отношений с Рембо. Верлена отправили в тюрьму. Тюрьма пошла ему на пользу, по крайней мере, он стал меньше пить и поклялся никогда не притрагиваться к абсенту. Большую часть времени он провел в одиночке и вернулся к вере. После освобождения он еще раз встретился с бывшим другом. Тот подстрекал его к богохульству, да так, что, по словам Рембо, из девяноста восьми ран Христа снова потекла кровь. Верлен набросился на Рембо, тот его ударил и оставил лежать без сознания. Наутро его нашли местные крестьяне.