Последнее значительное архитектурное сооружение появилось в Архангельском при последних владельцах и при обстоятельствах трагических. К началу ХХ века Спасское-Котово перстало использовться в качестве семейного некрополя. Сестра Зиниды Николевны Татьяна была погребена возле церкви в Архангельском. В 1908 году на дуэли погиб старший сын владельцев — Николай Феликсович. Тогда-то и было принято решение о строительстве храма-усыпальницы с криптой. Никольскую церковь спроектировал для усадьбы Роман Иванович Клейн — автор проекта здания московского музея изящных искусств (ныне музей изобразительных искусств имени А.С. Пушкина). Княгиня Зинаида Николаевна дала средства на оборудование Библиотечного зала музея, который недолго носил ее имя. Теперь этот зал переделан. Клейн создал здание храма-усыпальницы в сдержанных формах неоклассизма, умело вписав его в давно сложившийся усадебый ансамбль. Скульптурный декор здания выполнил Г.Б. Бархин, а росписи интерьеров — И.И. Нивинский. Последние Юсуповы, вероятно, полагали найти здесь последнее упокоение, однако, обстоятельства сложились так, что по своему непосредственному предназначение здание никогда не использовалось. Теперь это «Коллонада» — выставочный и концертный зал музея-усадьбы.
Главным украшением Архангельского является парк, торжественной красоте которого нет равных в Центральной России, некогда славившейся своими великолепными поместьями. Садово-парковый ансамбль Архангельского напоминал не только Версаль. Он был построен в традициях итальянских парков, для которых характерны террасы, почти не встречающиеся в усадебных ансамблях средней полосы нашей страны. Автором проекта террас Архангельского по традиции называют академика Императорской Академии Художеств итальянца Джакомо Тромбаро, приехавшего в Россию в 1779 году вместе с архитекторами Д. Кваренги и Ф. Кампорези.
Князю Юсупову в процессе окончательного завершения паркового ансамбля удалось привести в действие фонтаны, предусмотренные еще первоначальным проектом «архангельских садов». Для них он выписал специальную гидравлическую машину.
Конечно, «водные изыски» очень украсили усадьбу, но все же и в наши дни главным украшением парка Архангельского остается его коллекция скульптуры. Она собиралась постепенно и изваяния для нее заказывалась не только иностранным, но и отечественным мастерам. Среди них московский итальянец Карл Сильвестр Пено, создавший для Архангельского значительное число произведений декоративной скульптуры. Это самая большая, редкостная по гармоничности и сохранности коллекция парковой скульптуры в Подмосковье, которую в России превышают только дворцовые собрания пригородов Петербурга.