Наталья Николаевна была в это время уже тяжело больна, и семейная драма младшей дочери Пушкина сыграла не последнюю роль в преждевременной ее кончине.
Только в мае 1864 года Н. А. Дубельт получила наконец свидетельство — вид — на право проживания отдельно от мужа (без развода):
«Дано сие из второго департамента С.-Петербургской управы благочиния жене генерал-майора Наталье Александровне Дубельт, вследствие предложения С.-Петербургского военного генерал-губернатора от 21 сего мая за № 9181, основанного на высочайшем повелении, о том, чтобы не принуждать ее, г-жу Дубельт, с детьми к совместной жизни с мужем, — в том, что дозволяется г-же Дубельт с детьми ее — сыном Леонтием, родившимся 5 октября 1855 года и дочерью Наталиею, родившейся 23 августа 1854 года, проживать во всех городах Российской империи, а в случае смерти настоящее свидетельство должно быть возвращено в сей департамент».
Брак Дубельтов был расторгнут в 1868 году, но Наталья Александровна задолго до этого покинула Россию, оставив двух старших детей на попечение отчима П. П. Ланского, который к тому времени несколько лет как вдовствовал. Младшая дочь Дубельтов Анна была постоянным яблоком раздора для родителей. «Вчера Таша Дубельт покинула нас… Ее малютка Анна приехала тремя неделями раньше (в Бродзяны. — Н. Г.), пока мать путешествовала по Швейцарии. Планы Натали меняются каждый день, так что в будущем нет ничего твердого… Вчера она получила письмо из Петербурга, в котором ее извещают, что ее муж отплывает в Америку и соглашается оставить малютку (которую он всегда таскал с собой за границу) только кн. Суворовой, сестре его невестки Дубельт, если Натали даст письменное обязательство не забирать у нее ребенка», — так описывали ситуацию Фризенгофы в письме Ивану Гончарову в 1866 году, за год до второго брака Н. А. Дубельт.
За восемь месяцев до окончания бракоразводного процесса она обвенчалась в Лондоне с немецким принцем Николаем Вильгельмом Нассауским, состоявшим в родстве с царским домом Романовых. Они познакомились еще в 1856 году в Петербурге на одном из светских приемов, когда немецкий принц, офицер прусской службы, как представитель своего двора, приезжал на коронационные празднества по случаю восшествия на престол Александра И. Тогда и завязался их роман, который придал «твердости», завершившись браком, будущему Натальи Александровны. Но нет сомнений, что он же помешал первому браку. Роман с принцем явился одной из причин разрыва супружеских отношений Натальи Александровны с Дубельтом.
Вступая в морганатический, неравнородный брак, Николай Нассауский должен был навсегда отказаться от престола. Наталья Александровна не могла носить фамилию мужа — фамилию особы королевской крови; ей был пожалован титул графини Меренберг.